【摘 要】
：
可见光驱动的Suzuki-Miyaura交叉偶联（SMC）反应因能耗低、污染小以及官能团耐受性好等优点吸引了众多研究者的目光。但是目前开发的光催化剂存在光生载流子复合率高,可见光利用率低以及对溴代芳烃的SMC反应的催化活性不高等问题。利用半导体复合和金属的局域表面等离子体共振（LSPR）效应构建负载型多组分Pd基光催化剂不仅可以增强可见光的吸收能力,并且能够促进光生载流子的分离和迁移,进而提升活性
论文部分内容阅读
可见光驱动的Suzuki-Miyaura交叉偶联（SMC）反应因能耗低、污染小以及官能团耐受性好等优点吸引了众多研究者的目光。但是目前开发的光催化剂存在光生载流子复合率高,可见光利用率低以及对溴代芳烃的SMC反应的催化活性不高等问题。利用半导体复合和金属的局域表面等离子体共振（LSPR）效应构建负载型多组分Pd基光催化剂不仅可以增强可见光的吸收能力,并且能够促进光生载流子的分离和迁移,进而提升活性位点Pd NPs上的电子密度,提高SMC反应光催化活性,是目前光催化SMC反应研究领域的重要研究方向之一。因此,本论文在Zn Ni Fe2O4中空磁性纳米粒子表面分别包覆两种有机聚合物设计合成了两种具有简易磁分离特性、良好可见光吸收能力的多组分Pd基光催化剂Zn Ni Fe2O4@CTNU-2/Pd、Zn Ni Fe2O4@CTF-2/Pd,并在这两个研究工作基础上设计合成了一种具有表面等离子体效应的可见光催化剂CTF/Pd2Cu1,然后将三种多组分Pd基光催化剂应用于室温、可见光照射下,绿色介质中溴代芳烃的SMC反应,考察了催化剂结构对光催化SMC反应催化性能的影响规律,并探究了光催化SMC反应的机理。具体的研究内容和结果如下:1首先用巯基乙酸对合成的Zn Ni Fe2O4中空磁性纳米粒子表面进行羧基化修饰,然后在羧基化修饰的Zn Ni Fe2O4中空磁性纳米粒子表面原位生长不同厚度的卟啉铜敏化的NH2-Ui O-66制备了三个核壳结构Zn Ni Fe2O4@CTNU纳米复合物,最后通过反向双溶剂法负载上Pd NPs得到Zn Ni Fe2O4@CTNU/Pd纳米复合物。其中,Zn Ni Fe2O4@CTNU-2/Pd不仅可以高效催化溴代芳烃与芳基硼酸间的SMC反应,而且该催化剂具有优异的稳定性和良好的循环使用性能,重复催化4-溴苯乙酮和苯硼酸反应10次后联苯乙酮产率仍能达到90.6%。该催化剂优异的光催化性能归因于催化剂中构建的多异质结结构、CTNU外壳的分级多孔结构和优异的有机底物吸附能力的协同优势。2在Zn Ni Fe2O4中空磁性纳米粒子表面进行氨基修饰,再包覆上不同厚度的共价三嗪骨架CTF制备了三个核壳结构的Zn Ni Fe2O4@CTF纳米复合物,通过反向双溶剂法负载Pd NPs制备了磁性Zn Ni Fe2O4@CTF/Pd纳米复合物。整合了Zn Ni Fe2O4中空磁性纳米粒子、CTF纳米片和Pd NPs的纳米光催化剂Zn Ni Fe2O4@CTF-2/Pd具有优异的可见光吸收性能和光生载流子分离特性;同时,光催化剂的CTF外壳的多样化的孔径以及富含的大量N元素,使得有机反应物不仅容易在光催化剂上吸附、浓缩,而且其传质阻力大大降低,这些性质赋予光催化剂Zn Ni Fe2O4@CTF-2/Pd在溴代芳烃的SMC反应中展现了协同增长的光催化活性、优异的稳定性和良好的循环使用性能。3采用溶剂热法合成了CTF纳米片,并在CTF纳米片上负载不同摩尔比的Pd Cu双金属制备了一系列CTF/Pd Cu纳米等离子体光催化剂。由于Cu的LSPR效应不仅增强了CTF/Pd Cu在可见光区的吸收性能,并且提高了光生载流子的分离效率。Pd/Cu摩尔比为2:1的等离子体光催化剂CTF/Pd2Cu1-2.0因为各组分间具有最佳的协同作用,展现了最优的光学性质,在可见光催化溴代芳烃的SMC反应中展现了最优异的催化性能。
其他文献
电催化水分解制氢是实现氢能社会的有效途径节之一。目前,贵金属表现出优异的HER和OER电催化活性,但这类材料的大规模应用受到成本高、资源稀缺的限制。因此,开发经济高效的电催化剂对于电解水制氢技术的普及至关重要。过渡金属氧化物因其价格低廉、原料丰富等优点而受到研究者们的广泛关注,但是该类催化剂往往存在稳定性差、电导率低的问题。基于此,本论文主要以廉价易制备的钴基氧化物为研究对象,运用晶相工程、界面工
研究目的探讨不同浓度、相同容量的罗哌卡因行B超引导下臂丛上干加颈浅丛阻滞在肩关节镜手术围术期的应用效果。研究对象和方法选择2019年1月至2020年12月期间在汕头市中心医院因右侧肩袖损伤拟进行肩关节镜下肩袖修复手术患者81例,年龄区间18至65岁,体重指数（Ballistic Missile Interceptor,BMI）19-28 kg/m~2,ASA I-II级。按照统计学原则,采用随机数
目的比较格拉斯哥预后评分（GPS）、改良格拉斯哥预后评分（mGPS）、超敏改良格拉斯哥预后评分（Hs-mGPS）三种评分对急性心力衰竭（AHF）患者1年内全因死亡风险的预测价值,并比较三种评分对不同射血分数（LVEF）患者预测价值的差异。方法回顾性前瞻分析2019年1月至2019年12月汕头市中心医院心力衰竭专科病房收治的168例急性心力衰竭患者,收集AHF患者的临床资料、入院时实验室指标等数据。
随着全球工业化进程的不断发展和人口数量的不断增长,带来了严重的水体污染与淡水短缺问题。其中,工业生产氮排放与农业中氮肥的过度使用,使水体中含有大量的硝酸根离子,对人类的健康和生态环境安全造成了巨大的威胁。基于电化学原理的硝酸盐废水处理技术无需额外投入化学试剂,只需消耗电力即可持续地从废水中去除硝酸根,从而受到研究人员关注。目前,电化学硝酸盐废水处理所用电极往往是由活性物质与粘合剂、集流体等粘合而成
胸腔镜手术术中造成胸膜、肋间肌、肋椎关节、肋间神经损伤及中枢神经敏化改变,可引起强烈的术后疼痛。胸腔镜手术术后镇痛不足延缓康复进度,增加肺部感染、肺不张、术后急性呼吸衰竭等风险。控制术后急性疼痛一方面能够减少术后并发症,另一方面预防向亚急性疼痛和慢性疼痛转化。既往研究表明,经典的椎旁神经阻滞能够提供良好的胸部手术术后镇痛效果,但因其解剖结构复杂、目标位置过深,难以在基层医院推广。本研究方案为一项随
环氧苯乙烷是一种重要的化工原料,主要用于香料、医药的生产,通常通过苯乙烯选择性氧化制备。迄今为止,人们已经研究了大量用于苯乙烯环氧化的多相催化体系,很多体系用贵金属作为催化剂,较好地促进了苯乙烯的环氧化,然而,贵金属有限的资源和高昂的成本阻碍了它们的实际应用。因此,设计、制备用于苯乙烯环氧化高活性、低成本的催化剂具有重要意义。价格较低且资源储备丰富的铜基和钴基催化剂的环氧化活性良好,可以作为贵金属
背景与目的干燥综合征（Sj?gren’s syndrome,SS）是一种以外分泌腺受损并累及多器官系统的全身性自身免疫性疾病,近年来,SS的发病有明显增高趋势。在中国人群中的患病率为0.33%～0.77%,仅次于类风湿性关节炎,其中90%的患者为女性,发病年龄高峰在50岁左右。SS患者最常见的症状是口干眼干,这与唾液腺和泪腺的功能损伤密切相关,但损伤的机制尚不完全清楚。在临床上,SS的患者唇腺活检
研究背景与目的喉鳞状细胞癌（Laryngeal Squamous Cell Carcinoma,LSCC）是头颈部常见的恶性肿瘤,严重危害患者的健康及生活质量。目前,包括LSCC在内的肿瘤患者的治疗方案和预后评估主要是根据美国癌症分期联合委员会（American Joint Committee on Cancer,AJCC）制定的 TNM（Tumour-Node-Metastasis）分期系统及组
背景及目的:乳腺癌和宫颈癌是女性常见的恶性肿瘤,同时也是深圳市严重威胁女性健康两种常见的癌症。研究证实两癌筛查可达到乳腺癌和宫颈癌早发现、早诊断、早治疗的目标,提高女性生存率和生存质量。目前极少有基于紧密型医联体乳腺癌和宫颈癌筛查防治的研究。本研究旨在分析总结紧密型医联体两癌筛查的优势,评价紧密型医联体两癌筛查防治效果。方法:通过国内外各种医联体的比较,分析罗湖医院集团紧密型医联体实践的优势。采用
背景:胃癌是全球最常见的上皮源性恶性肿瘤之一,具有发病率高、转移率高、死亡率高的“三高”特点,严重威胁人们健康。TNM肿瘤转移分期系统是目前最常用的评估预后和指导治疗的指南,但仍存在一定的模糊地带,比如癌结节。到目前为止,癌结节的形成机制和价值仍不明确,其与临床病理特征的相关性研究结果不一。多数研究认为,癌结节的存在可能体现了肿瘤的侵袭性,但该观点存在争议。我们选取癌结节为研究目标,详细阐述其形成