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泉州市位于我国东南沿海,是我国“一带一路”战略海上丝绸之路的先行区。在经济高速发展的同时,其大气环境问题得到越来越多的关注。PM2.5作为大气主要污染物,其危害已得到广泛认识,而控制大气PM2.5污染的关键是对其来源的准确识别。根据当前城市大气颗粒物来源复杂的特点,开展大气PM2.5化学组成特征及来源解析研究,揭示城市大气PM2.5的主要来源,能够为政府开展大气颗粒物污染防治提供理论基础和科学依据。本研究于2014年3月2015年1月同步采集了泉州市5个采样站位共136个大气PM2.5样品。采用离子色谱法分析了大气PM2.5中Na+、NH4+、K+、Ca2+、Mg2+、F-、Cl-、NO3-和SO42-等9种水溶性离子;采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析了大气PM2.5和潜在源中痕量金属元素及铅同位素组成;采用热电离质谱仪(TI-MS)分析了大气PM2.5和潜在源中锶同位素组成。开展了以下研究:1)泉州市大气PM2.5浓度时空分布特征;2)水溶性离子季节分布特征及来源解析;3)大气PM2.5中痕量金属元素时空分布特征;4)大气PM2.5中镧系元素的季节分布特征及来源解析;5)大气PM2.5中有毒金属元素的生物有效性及人体健康风险评价;6)大气PM2.5污染来源的铅、锶同位素示踪。研究结果表明:(1)泉州市大气PM2.5浓度变化范围为7.2μg/m3103.4μg/m3。大气PM2.5浓度水平总体较低,呈现春季>夏季>冬季>秋季的季节变化特征。大气PM2.5浓度在居住工业混合区大于商业居住区和背景区。(2)泉州市大气PM2.5中水溶性离子具有明显的季节变化特征,春、冬季9种水溶性离子总浓度明显高于夏、秋季。SO42-、NO3-和NH4+是泉州市大气PM2.5中主要的水溶性离子,三者占水溶性离子总浓度的比例分别为春季(90.3±3.3)%、夏季(68.8±11.7)%、秋季(78.9±7.1)%、冬季(74.0±18.4)%。(NH4)2SO4、NH4HSO4和NH4NO3是春、冬季铵盐的主要存在形式,而夏、秋季铵盐的主要存在形式是NH4HSO4和NH4NO3。正矩阵因子分析法(Positive Matrix Factorization,PMF)解析结果显示,泉州市大气PM2.5中水溶性离子主要来自海盐、二次源(二次硝酸盐和二次硫酸盐)、建筑扬尘、垃圾焚烧源和生物质燃烧源。(3)泉州市大气PM2.5痕量金属元素浓度在春、冬季波动较大,夏、秋季变化则较为平缓。大气PM2.5痕量金属元素浓度在各站位间整体上差异较小。(4)泉州市大气PM2.5中总镧系元素平均浓度为4.242ng/m3(95.863μg/g),Ce元素表现为正异常,而Eu元素表现为负异常。La-Ce-V三元图分析表明,大气PM2.5可能来自:1)城市扬尘,包括建筑尘(建筑施工场路面尘和水泥尘)和土壤扬尘;2)燃煤尘,主要是燃煤电厂飞灰和工业燃煤锅炉飞灰;3)汽车尾气尘;4)垃圾焚烧飞灰。(5)泉州市大气PM2.5有毒金属元素生物有效性分析结果表明,Ni、As、Cd、Zn、Cu和Pb等为生物可利用元素,在大气中具有较强的迁移转化能力;而Be、Cr、Co、V和Ba为潜在生物可利用元素。人体健康风险评价结果表明,PM2.5中重金属元素主要通过口鼻吸入(inhalation)途径危害人体健康。在监测的9种有毒金属元素中,Cr、Co、As对泉州市区居民有潜在的致癌风险;Ni和As有潜在的非致癌风险。Cr、Co、As和Ni是今后泉州市大气重金属污染防治的重点元素,各级环保部门和政府机构应加快对污染源的排放清单的制定工作,并对重点重金属提出可行的控制措施,保护人体健康。(6)铅、锶同位素示踪大气PM2.5污染来源研究得出,泉州市大气PM2.5的主要一次源为建筑尘、交通排放源、燃煤尘、垃圾焚烧厂飞灰和土壤扬尘。二次源主要为硫酸铵、硫酸氢铵和硝酸铵。利用同位素混合模型计算得出各源的贡献率分别为:交通源(33.4%)>建筑尘(22.3%)>二次源(18.6%)>燃煤尘(14.9%)>土壤扬尘(7.8%)>垃圾焚烧飞灰(3.0%)。