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硅是一种非常重要的半导体材料,上个世纪在电子器件的制造方面有非常广泛的应用,但是其间接带隙的特性致使其发光效率非常低,这直接制约着它在光电器件方面的应用。在过去的20年间,经过各界科学工作者的不懈努力,证明将硅制备成多孔硅和纳米晶可以明显地增强其发光特性。迄今为止,科学家们又提出了各种物理和化学的方法来合成或制备粒径在几个到几十个纳米的纳米颗粒。硅纳米颗粒无毒,且有很好的生物适应性,是生物光子学中很完美的显像剂。此外,硅纳米颗粒以及由硅纳米颗粒自组装的纳米材料有许多非常有趣的性质,这些性质致使其在微纳米光电器件的制造等方面有很大的应用。本文在硅纳米颗粒的制备和硅纳米花的自组装以及其非线性光学性质等方面开展了一些研究工作。 本文的主要研究内容和研究成果包括以下两个方面: 飞秒激光制备硅纳米颗粒以及其光学性质的研究 利用飞秒激光烧蚀浸没在去离子水中的硅片而制得的硅纳米颗粒的直径在数十到数百纳米,由此可以得到直径在100~200nm的硅纳米小球,根据Mie理论分析,这些尺寸的纳米小球在可见光波段有很强的磁偶极振荡。这些纳米球内部的电、磁场分布和开环振荡器比较类似,所不同的是硅纳米颗粒损耗比较小,并且能够将磁偶极振荡的波长降到可见光波段。本文从实验上观察到通过改变硅纳米小球的尺寸可以将其磁偶极振荡的波长在整个可见光波段进行连续调谐,并可通过暗场显微镜观察到相应的散射光,从而证实了纳米小球内部有很强的磁偶极振荡。这些硅纳米小球所组成的光学系统为制备低损耗的光学超材料和纳米光子器件开辟了新的途径。 硅纳米颗粒自组装纳米花及其光学性质的研究 用实验中制各出的硅的胶体溶液,通过在玻片上自组装的方法得到了雪花状的纳米花。通过TEM(透射电子显微镜)观察到,硅的纳米花主要是由不同尺寸的硅的纳米颗粒组成。实验利用中心波长在800nm的聚焦了的飞秒激光来研究其非线性光学性质。发现这些纳米花状结构有很强的二次谐波(SHG),更加有趣的是,实验中还观察到了二次谐波的拉曼散射反斯托克斯和斯托克斯位移,这可能主要是超强的二次谐波所致。为了搞清楚其内在的物理机制,作者利用基于有限源时域差分技术模拟计算了七聚体以及TEM图中实际排布小球在基频光和倍频光下的电场分布,模拟结果显示实验中观察到的纳米花的超强二次谐波主要是由于硅纳米小球之间的超强场增强所致。