开放骨架结构磷酸铝是微孔晶体材料中一个重要的家族。其中阴离子骨架磷酸铝展现出极为丰富的组成计量比与结构多样性,这主要是源于骨架中存在多种Al和P的配位态,即AlO_n （n = 4,5,6）和P（O_b）_n（O_t）_（4-n） （n = 1,2,3,4）,b为桥氧,t为端氧。固体核磁共振对近程有序敏感,是分析微孔材料的强有力工具。本论文围绕阴离子骨架磷酸铝开展了系统的固体核磁共振研究。在吡啶体系下,我们成功地合成了一种新型三维阴离子骨架磷酸铝微孔化合物（NH₄）₂Al₄（PO₄）₄（HPO₄）·H₂O （AlPO-CJ19）,其Al/P比为4/5。这是第一个具有三种铝的配位态（AlO₄,AlO₅和AlO₆）且所有O原子均与P原子连接的磷酸铝微孔化合物。本文进一步讨论了Al/P比为4/5的所有可能的Al和P的配位状态以及连接方式。本文对一系列具有不同Al/P比与Al和P的配位态的阴离子骨架磷酸铝进行了多种固体核磁共振技术的研究,包括²⁷Al、²⁷Al{³¹P} REDOR、³¹P、²⁷Al→³¹PCP和³¹P{²⁷Al} TRAPDOR技术,得到了²⁷Al/³¹P的化学位移与Al/P的配位态之间的关系。通过²⁷Al、²⁷Al{³¹P} REDOR、³¹P、²⁷Al→³¹P CP和³¹P{²⁷Al} TRAPDOR技术的结合,可以确定Al和P的配位环境。根据开放骨架磷酸铝中Al和P的配位态满足的关系式建立了一种利用固体核磁共振技术确定磷酸铝骨架Al/P比的新方法,这对于理解未知结构的磷酸铝具有重要的意义。本文归纳和总结了归属中性骨架磷酸铝²⁷Al/³¹P NMR信号的方法,进一步探讨了归属阴离子骨架磷酸铝²⁷Al/³¹P NMR信号的方法,并以层状磷酸铝[Al₂P₃O₁₂H]^2-·2[C₆H₁₁NH₃⁺] （UT-4）为例阐述了²⁷Al/³¹P NMR信号的归属。通过固体核磁共振技术对磷酸铝微孔化合物的研究,显示了固体核磁共振在微孔材料研究领域发挥的重要作用。固体核磁共振技术是X射线衍射技术的有效补充,在分析结构、确定骨架元素配位态等方面具有不可替代的作用。