复合纳米ZnO光催化剂的制备、表征及性能应用研究

被引量 : 6次 | 上传用户:liongliong507
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
半导体氧化锌(Zn O)因其宽禁带宽度等特性而成为一种具有应用前景的光催化剂。本论文较为系统地研究了以纳米Zn O为光催化剂基质,对其进行不同的改性。采用超声沉淀法制备了纯纳米Zn O,通过改性分别制备了Bi/Zn O、Ce/Zn O、Zn O/PVC等多种光催化剂。用沸石负载Bi/Zn O,并对Bi/Zn O/沸石的制备条件和应用条件进行了实验探究。用偶联剂法制备了Bi/Zn O、Ce/Zn O、Zn O/PVC聚丙烯多面球,并对负载后聚丙烯多面球的光催化降解性能进行了比较。通过多种实验仪器对制备的光催化剂进行了结构和性能的探究。同时考虑实际的应用,以海产品深加工废水为目标物进行光催化降解实验。对其中Ce/Zn O光催化剂进行了光催化动力学研究。本论文的主要研究结果如下:(1)用超声沉淀法制备了纯纳米Zn O,以XRD、SEM等测试手段对制得纳米Zn O进行晶型、粒径、形貌的表征,探讨了催化剂加入量、氨氮和COD初始浓度、p H值、反应时间、过氧化氢等因素对光催化作用的影响。通过正交实验确定最佳实验组合为:对于氨氮来说,Zn O投加量0.9g/L,氨氮初始浓度140mg/L,COD初始浓度900/L,p H值9,光照时间4h。降解率达65.804%。对于COD来说,Zn O投加量0.9g/L,氨氮初始浓度110mg/L,COD初始浓度600/L,p H值9,光照时间3h。降解率达80.00%(2)用沉淀法制备稀土Ce/Zn O光催化剂,以红外分析、XRD、SEM等测试手段对制得纳米Zn O进行成键、晶型、粒径、形貌等的表征。通过观察红外光谱图,发现随着Ce掺杂量的增加,Ce O2的的特征峰逐渐出现,且峰位置逐渐蓝移。随着煅烧温度和煅烧时间的增加,游离水中的H-O-H的吸收峰逐渐减小,氧化锌的表面羟基峰值先增大后减小。通过XRD衍射图谱对比分析,制备的催化剂为典型的六方纤锌矿,结晶良好,纯度较高。Ce元素已经以某些形式存在于复合纳米催化剂中。随着煅烧温度和煅烧时间的增加,结晶度越来越高。平均粒径在40-50nm之间,Ce的掺杂对粒径大小的影响不大。用制备的光催化剂对模拟海产品深加工废水中的氨氮及COD进行降解,通过实验,对于氨氮降解的影响顺序为:煅烧温度>光照时长>催化剂用量投加量>Ce的掺杂比≈煅烧时间。对于COD来说,影响大小顺序为:光照时间>煅烧时间>煅烧温度>Ce掺杂比>催化剂投加量。根据正交试验,在最佳实验条件下,氨氮和COD的去除率分别可以达到83.4%和59.1%。(3)用溶胶凝胶法制备了Bi/Zn O光催化剂,用热重分析、红外分析、XRD、SEM等测试手段对制得纳米Zn O进行成键、晶型、粒径、形貌等的表征。通过热重分析,确定Bi/Zn O煅烧温度至少高于270℃。通过红外谱图比较分析,随着温度的提高和n(Bi):n(Zn)的增大,吸收峰发生蓝移,随着煅烧时间的增加,吸收峰红移。通过XRD衍射分析,随着Bi含量、煅烧温度和煅烧时间的增加,粒径增加。扫描电镜观察,随着n(Bi):n(Zn)、煅烧温度、煅烧时间的增加,粒径相对增加,有些甚至超过纳米级。用制备的光催化剂分别在紫外光和可见光条件下,对模拟海产品深加工废水中的氨氮及COD进行降解,通过正交实验确定最佳的实验组合:紫外光条件下,对于氨氮降解的影响顺序为:光反应时长>煅烧温度>煅烧时间>n(Bi):n(Zn O)>光催化剂用量。对于COD来说,影响大小顺序为:煅烧温度>n(Bi):n(Zn O)>光催化剂用量>煅烧时间>光反应时间。在最佳实验条件下,氨氮和COD的去除率分别可以达到86.7.%和76.9%。可见光条件下,对于氨氮降解的影响顺序为:光反应时长>光催化剂用量>煅烧时间>煅烧温度>n(Bi):n(Zn O)。对于COD来说,影响大小顺序为:光反应时间>煅烧时间>煅烧温度≈n(Bi):n(Zn O)>光催化剂用量。在最佳实验条件下,氨氮和COD的去除率分别可以达到87.19%和89.33%。(4)用两步合成法制备了Zn O/PVC光催化剂,用热重分析、红外光谱、XRD、SEM等测试手段对制得纳米Zn O进行成键、晶型、粒径、形貌等的表征。对前驱物进行热重分析,确定在223℃附近,Zn O/PVC开始复合形成共轭高分子。在红外光谱比较中,不仅观察到Zn O和PVC各自的特征峰,同时观察到Zn-O-C键合的吸收峰。通过XRD衍射图对比,150℃时,复合物中只有Zn O特征峰明显,随着温度升高,Zn O特征峰逐渐消失,同时出现Zn O/PVC复合形成的衍射峰,且分散度较高。在可见光条件下,对模拟海产品深加工废水中的氨氮及COD进行降解,通过正交实验确定最佳的实验组合:对于氨氮降解来说,各因素影响顺序为依次为:Zn O与PVC质量比>煅烧时间>煅烧温度>光照时间>投加量。对于COD来说,各因素影响顺序为:煅烧温度>煅烧时间>光照时间>Zn O与PVC质量比>投加量。在最佳实验条件下,氨氮和COD的去除率分别可以达到77.4%和66.7。(5)研究了纳米Ce/Zn O粉末光催化降解海产品深加工废水中氨氮和COD的反应动力学,在Langmuire-Hinshelwood(L-H)动力学模型的基础上,考察了催化剂制备条件的煅烧温度、煅烧时间、Ce掺杂比以及污染物初始浓度等4个因素,结果表明可以用一级反应动力学方程来描述。(6)利用沸石、聚丙烯多面球作为载体进行负载工艺。制备了负载型Bi/Zn O/沸石光催化剂,运用XRD、SEM等方法进行了表征,通过实验探究了负载型光催化剂应用的优化条件。实验表明:负载型光催化剂对较低浓度的氨氮和COD有更好的降解效果。可见光下,氨氮和COD的去除率最高可达分别达80.9%和94.1%。同时制备了Zn O/PVC、Ce/Zn O、Bi/Zn O聚丙烯多面球,并对负载后的聚丙烯多面球进行实验比较。结果表明负载于聚丙烯多面球的光催化剂在可见光光照6h之后仍有较好的去除效果。Bi/Zn O的降解效果最佳,氨氮去除率最高可达68.3%,COD能达到72.1%。降解效果高于Zn O/PVC和Ce/Zn O。重复使用会使得负载型光催化剂的降解率降低。
其他文献
美丽乡村英文名为"The beautiful countryside",首次提出是在十六届五中全会上,力求乡村村容整洁、乡风文明、村民生活质量得到提高。但是现阶段,淮北市在展开美丽乡村建设过
本文运用迈克尔·波特的"钻石模型",分别从生产要素、需求条件、相关与支持性产业、企业战略、结构与竞争对手、机会和政府六个方面对长吉图开发开放先导区现代物流产业的竞
本文介绍了生态经济建设的相关理论,以北京市延庆县为例,对延庆县生态经济发展优势进行分析,实施生态产业与生态文化一体化的生态经济建设,提出要把生态经济建设作为延庆县的
本文针对近年来盗窃案件的持续高发,为了合法、合理对盗窃案中涉及标的价格鉴定的问题,提出应遵循的几项原则,供相关鉴定人员参考。
党的十八大宣示将生态文明建设与经济建设、政治建设、文化建设和社会建设并列,"五位一体"地建设具有中国特色的社会主义。网络化政府间关系的构建作为"五位一体"现代化布局
房地产业是社会经济发展的产物,是城市建设的重要组成部分,在国民经济发展中起基础性和主导性作用。作为一个综合性极强的行业,对国民经济乃至城市发展具有不可低估的影响力
糖尿病已经成为继肿瘤、心脑血管疾病之后第三大影响人类生活质量和健康的慢性疾病,其中有90%以上属于Ⅱ型糖尿病。目前,对于Ⅱ型糖尿病患者,临床上主要是采用肌肉注射胰岛素
公元16世纪伴随着奥斯曼土耳其帝国的崛起,其艺术也在本国整体国力的推动下走向了巅峰。帝国的扩张和侵略不仅使得他的统治蔓延,也同样使得东欧文化,伊斯兰意识形态和土耳其
深部煤炭开采进入“高应力、高瓦斯、强吸附、低渗透”的地质环境,煤与瓦斯共采难度增加,固-气耦合动力灾害严重,灾变因素众多且动态耦合,致灾机制复杂多变。本文基于煤体多
应用子午流注针法治疗中风病100例,与循经取穴治疗对照,子午流注组疗效优于循经取穴组。说明子午流注针法能够提高针灸治疗中风病的临床疗效。