【摘 要】
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随着现代工业的高速发展和城市化建设进程的加快,大气污染日趋严重。一氧化碳（CO）是大气污染物的主要成分之一,相比于其他有害气体,CO由于具有无色、无味的特性,其危险性和严重性往往被人们所忽视。因此,发展可有效解决CO污染问题的方法尤为重要。太阳光驱动的光催化CO氧化技术提供了一种绿色、可持续的解决途径,其清洁环保、无二次污染,反应过程中不需要高温、高压等条件,可显著减少能源消耗,且设备简单、灵活性
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随着现代工业的高速发展和城市化建设进程的加快,大气污染日趋严重。一氧化碳（CO）是大气污染物的主要成分之一,相比于其他有害气体,CO由于具有无色、无味的特性,其危险性和严重性往往被人们所忽视。因此,发展可有效解决CO污染问题的方法尤为重要。太阳光驱动的光催化CO氧化技术提供了一种绿色、可持续的解决途径,其清洁环保、无二次污染,反应过程中不需要高温、高压等条件,可显著减少能源消耗,且设备简单、灵活性强。然而当前的CO转化效率依然有待进一步提高,因此合理设计并制备高效的CO氧化光催化剂具有重要意义。磷酸钛（Ti（HPO4）2,简写为TiP）具有多孔结构、良好的骨架稳定性、优异的化学稳定性和耐酸碱性,是一种具有应用潜力的环境友好光催化材料。基于TiP的能带结构,通过耦合具有可见光响应的还原型半导体与其构建Z型异质结是实现高效光催化CO氧化的可行策略。然而当前TiP基Z型异质结较差的电荷分离、有限的光响应范围及缺乏有效的O2活化位点等依然限制了其光催化氧化CO性能。基于以上三个有待解决的关键科学问题,本论文开展了如下研究工作:第一,在可控制备的具有大比表面积、多级孔结构的二维TiP纳米片基础上利用湿化学法制备g-C3N4/TiP（CN/TiP）Z型异质结复合体,并在CN表面可控修饰δ-MnO2（MO）,最佳样品0.4MO-10CN/TiP的光催化CO转化率在60 min内可达87.0%。光催化性能提高主要归因于MO修饰显著促进CN和TiP的界面Z型电荷转移与分离,抑制了与其相竞争的II型电荷转移路径,以及提高的O2吸附与活化。第二,利用湿化学法制备新型FePc/TiPZ型异质结复合体,并通过超小Ag纳米粒子界面修饰构建FePc/Ag/TiP纳米复合体。最佳样品4FePc/1.5Ag/TiP的光催化CO转化率在40 min内可提高到89.9%。光催化性能提高主要归因于Ag修饰可诱导TiP的光生电子向界面转移,从而为电子进一步向FePc定向迁移提供驱动力;Ag与酞菁配体的N原子相互作用可诱导FePc可控组装并使其高度分散,在维持其最佳厚度情况下提高负载量,显著促进Z型电荷转移和分离;暴露的大量Fe-N4催化位点可有效活化O2,协同提高光催化氧化CO性能。第三,利用湿化学法实现了功能化石墨烯（G）对FePc/TiPZ型异质结界面的调控。G引入后FePc/TiPZ型异质结的光催化CO氧化性能显著提高,最佳样品3FePc/1.5G/TiP在40 min内CO转化率可达80.0%。光催化性能提高主要归因于G诱导FePc可控组装,改善了 FePc在TiP表面修饰的最佳用量,同时G的修饰可显著促进FePc与TiP界面电荷转移和分离,进而大幅提高光催化CO氧化性能。
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