高效光催化剂Ta2O5的设计合成及表征

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半导体光催化由于其在环境净化、新能源开发等方面的潜在应用价值成为近年来的研究热点。作为一种新型的光催化材料,五氧化二钽(Ta2O5)以其禁带宽度大、化学稳定性好等特点引起了人们广泛的关注。本文采用软化学方法设计合成一系列不同微观结构的Ta2O5,通过SEM、XRD、FT-IR、UV-vis等手段对其结构进行了表征,并将其光催化活性与商品Ta2O5进行比较,结果显示我们合成的Ta2O5光催化降解亚甲基蓝效率显著高于商品Ta2O5。全文包含如下内容:1.通过十六烷基三甲基溴化铵协助的溶胶-凝胶法合成了高结晶度的介孔Ta2O5。考察了煅烧温度对孔径、比表面积、结晶性能及光催化活性的影响。600℃煅烧得到无定型Ta2O5,其孔径为4.5 nm,比表面为68.2 m2/g。当煅烧温度升高到700℃时,我们得到正交晶系的Ta2O5,孔径为10.8 nm,比表面为22.2 m2/g。两者的光催化活性均优于商品Ta2O5,700℃煅烧得到的样品由于其优异的结晶性能催化活性最高。2. Ta2O5与Rb2CO3固相反应得到层状RbTaO3,经HCl质子化后,得到Rb0.1H0.9TaO3·1.3H2O,通过氢氧化四丁基铵(TBAOH)插入层间剥离层状Rb0.1H0.9TaO3·1.3H2O,我们最终得到单分子层的TaO3纳米页。AFM高度图显示纳米页的厚度为1 nm左右。在石英基片上,通过层层自组装技术交替沉积带正电的聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)与带负电的TaO3纳米页成功制得TaO3/PDDA多层膜。UV测试表明随着沉积次数的增加,多层膜的最大紫外吸收强度呈线性增加。3.采用无皂乳液聚合法,我们制备了粒径500 nm的聚苯乙烯(PS)微球。以PS微球为模板,运用层层自组装技术将PDDA与TaO3纳米页交替沉积于球表面,通过高温煅烧去除模板和PDDA后,我们得到了壁厚为10 nm的Ta2O5空心球。该空心球的光催化活性明显优于商品Ta2O5。4.重新堆积的TaO3纳米页晶化后得到Ta2O5纳米颗粒。以尿素为N源,通过固相反应得到C3N4敏化的Ta2O5。紫外漫反射显示敏化后的样品的吸收边已拓展到可见区。但遗憾的是可见光下,降解亚甲基蓝的催化活性很低,具体机理正在进一步探索中。
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