咪唑类离子液体以其独特的物理化学性质和在众多领域的巨大应用潜能而引起广泛的关注。本文结合我们的研究工作,从研究离子液体的结构与内部相互作用出发,进一步扩展到离子液体和水分子的相互作用,采用量子化学计算、分子动力学模拟和实验相结合的方法,从不同角度来研究离子液体中的各种相互作用。论文首先采用密度泛函理论和从头计算方法对离子液体中阴阳离子之间的相互作用进行了研究。我们将咪唑阳离子的周围划分为多个区域,对这些区域中阴阳离子间的相互作用分别进行了研究。研究表明,在咪唑环的周围存在着多个活性区域,在这些区域里,阴阳离子间能形成稳定的离子对结构。根据计算得到的结果我们可以预测出最稳定的结构。同时,我们通过计算发现离子液体中存在氢键,并对阴阳离子间形成的氢键进行了深入的分析,发现离子液体形成氢键的强弱与阴阳离子的大小和对称性有关。微量水的存在对离子液体的物理化学性质及其催化性能有显著的影响。我们采用量子化学计算的方法研究了离子液体中阴离子和水分子之间的相互作用,发现阴离子能够和水分子形成强的氢键作用。相互作用强弱顺序为:Cl -与水> BF4-与水> PF6-与水。发现阴离子PF6-不能和水分子形成稳定的构型,这充分体现了PF6-阴离子的疏水性。本文用量子化学计算对几十种具有代表性的咪唑离子液体进行计算并与文献和数据库中收集的离子液体的熔点进行比较,讨论了熔点与结构及其相互作用能的关系。另外,用密度泛函方法模拟计算了咪唑离子液体的红外光谱,并与实验测定的数据进行对比。通过以上研究,本论文建立了用实验、理论和计算机模拟研究离子液体体系中各种相互作用关系的初步框架,总结了离子介质中各种相互作用和微观结构之间的一些内在联系,为进一步研究离子液体中的相互作用关系以及离子液体的分子设计打下了坚实的基础。