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随着现代工业和经济的快速发展,水体污染已成为多个国家所面临的严峻问题,阻碍着社会可持续发展的进程。电化学氧化法是一种环境友好型的氧化技术,目前其核心问题是高性能阳极的制备。Pb02作为一种优良的电催化氧化阳极材料,具有耐腐蚀性好、析氧过电位高和成本较低等优点。然而,在对有机物的电化学氧化处理过程中,传统二氧化铅阳极的催化性能和稳定性仍然不够理想。最近一些研究结果表明,各类掺杂技术能提高二氧化铅电极的性能,应用前景较佳。本文以性能优良的改性二氧化铅电极作为电催化氧化技术的核心,以亚甲基蓝(MB)、对氨基苯酚(PAP)和阳离子金黄X-GL为目标污染物,进行了典型难生化有机污染物处理的实验研究。在总结现有Ti/PbO2电极制备方法的基础上,提出在将钛基体粗化处理后,热分解涂覆锡锑氧化物底层的新方法;然后在碱性条件下电沉积α-Pb02为中间层;最后在酸性条件下电沉积稀土氧化物掺杂的β-Pb02为表面层。采用自制的改性电极对亚甲基蓝、对氨基苯酚和阳离子金黄X-GL模拟废水降解的工艺条件进行了考察,这些工艺条件包括,电解质浓度、初始污染物浓度、电极极距、电流密度和pH值。结果表明,采用La/Pb02电极,在0.15molhL-1电解质浓度、6.0cm电极极距、71.4mA·cm-2电流密度和pH值为3下降解200mg·L-1的MB,3h后,MB浓度和COD去除率分别达到了85.74%和82.83%,在此基础上探究了稀土元素掺杂量对亚甲基蓝降解的影响,结果表明,当La和Ce掺杂量分别为8g·L-1和5g·L-11时,电极对污染物降解效果显著。采用Ce/Pb02电极,在0.3mol·L-1电解质浓度、6.0cm电极极距、71.4mA·cm-2电流密度和pH值为3下降解500mg·L-1的PAP,3h后,PAP浓度和COD、TOC去除率分别达到了100%,86.300%和59.64%。采用共掺杂的La,Ce/Pb02电极,在0.2mol·L-1电解质浓度、6.0cm电极极距、71.4mA·cm-2电流密度和pH值为3下降解200mg·L-1的阳离子金黄X-GL,3h后,染料色度和COD、TOC去除率分别为98.80%。,89.35%和23.93%;同时发现,La203和Ce02掺杂比为1:1时,降解性能最好,其降解过程符合拟一级动力学。与传统的Pb02电极相比较,掺杂或共掺杂后,电极对有机物的降解能力提高了近10%。利用SEM、EDS和XRD分析了电极的表面形貌、元素组成和晶体结构,用线性扫描(LS)和循环伏安(CV)对电极的电化学性能进行了测试。研究表明,经稀土氧化物掺杂后电极表面的微观结构发生了变化,电极表面变得更加致密、均匀,抑制了新生态氧、α-PbO2层和TiO2绝缘层的生成;稀土元素在电极表面得到了更多的富集,使电极表面的吸附点和活性点位数增加;电极的晶面取向发生了变化;析氧过电位和峰电流密度也得到了更大的提高,实现了电极的高催化活性和宽电位窗口,适应于各种有机物的降解。这些均说明,添加稀土氧化物可以提高Pb02电极的电化学性能和稳定性。气相色谱和质谱联用(GC-MS)、离子色谱(IC)和液相色谱(HPLC)检测结果显示,在羟基自由基等活性基团的作用下,三种有机物先降解为大分子的中间产物,而后这些物质开环、断键被氧化成小分子有机酸或离子,最终彻底矿化为二氧化碳和水,实现了污染物的有效降解。