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超级电容器因具有高功率密度、快速充放电、循环稳定性高及瞬时提供大电流等优点,被广泛应用于诸多领域。传统超级电容器刚性有余但柔性欠缺,已经不能满足人们对柔性可穿戴便携器件的需求,因此新型柔性超级电容器的研制受到极大关注。如何制备出高电化学活性的柔性电极材料成为最关键的问题。基于多壁碳纳米管（MWNT）、还原氧化石墨烯（rGO）等常用纳米碳材料与聚苯胺（PANI）等导电聚合物各具优缺点,本论文主要利用MWNT、rGO与PANI间的协同作用,制备出比容量高、循环稳定性好的柔性复合电极材料。一方面采用亲水性有机质子酸为掺杂剂,制备出环境友好型的水性自支撑薄膜材料;另一方面,采用表面含有丰富亲水基团的石墨烯量子点（GQD）作为MWNT、rGO、PANI和柔性碳布间的连接体,分别利用原位聚合、层-层自组装的方法将GQD、MWNT、rGO、PANI负载至碳布表面,获得性能优异的柔性电极材料。具体如下:（1）采用界面聚合法制备了不同rGO含量（0wt%,0.5wt%,1wt%,2wt%）的聚苯胺/石墨烯（PANI/rGO）纳米复合物。通过含长亲水链的有机质子酸PA-550对复合物进行二次掺杂,引入亲水基团,从而制备了环境友好型cPANI/rGO的水分散液;并采用溶液浇铸法获得其柔性薄膜。结果表明:cPANI/rGO水性分散液具有较好的稳定性,且制得的薄膜具有较高韧性;由于rGO的存在,与纯PANI相比,复合材料电导率、比电容、循环寿命均显著提高。当rGO质量含量在1%时,比电容达到最高（343.3 F/g）。（2）采用原位聚合法制得PANI/碳布柔性电极,同时为增大活性物质负载量,通过π-π相互作用将表面含羧基官能团的GQD修饰到MWNT表面,在不破坏MWNT结构的基础上,增强其水溶性,形成均一稳定的MWNT/GQD分散液。进一步利用静电力、π-π相互作用、氢键等将PANI原位聚合至MWNT/GQD/碳布表面,形成电化学性能良好的MWNT/GQD/PANI/碳布柔性复合电极材料。由于MWNT/GQD的加入,电极材料亲水性能显著提升,碳布表面活性物质负载量明显增大。当扫描速率为30 mV/s时,MWNT/GQD/PANI/碳布电极比电容可达361.5 mF/cm2,与PANI/碳布电极比电容相比提升近3倍。将其组装成固态柔性超级电容器,恒流充/放电结果表明MWNT/GQD/PANI/碳布电极面积比电容与PANI/碳布电极相比得到明显提升,MWNT/GQD/PANI/碳布电极的电容保持率也由PANI/碳布电极的25.5%提升至85%。（3）为解决rGO与PANI的表面惰性、水溶性差,且在复合过程中容易各自发生团聚的问题。通过π-π相互作用,将表面具有丰富官能团的水溶性GQD修饰至rGO表面,形成分散均匀的rGO/GQD水溶液。以rGO/GQD表面-COO-和PANI链上–NH+-之间的静电作用及与碳布间的π-π相互作用为驱动力,将均一稳定的rGO/GQD和PANI分散液交替沉积在碳布基底表面,形成（rGO/GQD/PANI）n/碳布复合电极材料。当组装层数为20层时,rGO/GQD与PANI颗粒均匀致密包裹在碳布纤维表面,形成多孔结构,将其与PVA/H3PO4固态凝胶电解质组装成全固态柔性超级电容器,恒流充/放电测试表明,（rGO/GQD/PANI）20/碳布面积比电容可达28.86 mF/cm2,且拥有良好的循环稳定性,电容保持率达84%。