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当前,我国大气污染形势依然严峻,特别是京津冀及周边地区仍是空气治理的重点区域。活性炭法烟气多污染物协同控制技术可同时脱除SO2、NOx、H2S等多种污染物,不消耗水,无二次污染,目前已应用于燃煤电厂和烧结机的烟气净化,但是其脱硝效率有待提高。焦化行业焦炉烟气低硫高氮、多污染物共存的排放特征,对活性炭法的脱硝效率及多污染物脱除效果提出了更高要求。本文针对焦炉烟气中NOx含量高的特征,研究了活性炭改性对提高脱硝效率的作用机制,探索了影响脱硝效率的活性炭理化性质参数,并进一步揭示了活性炭脱硝反应机理。针对焦炉烟气中存在H2S的特点,研究了 H2S的吸附脱除机理及氧化产物分布,阐明了其与活性炭官能团的作用机制。采用四种含氮添加剂改性活性炭,实验结果表明改性降低了活性炭的比表面积和总孔容积,明显提高了活性炭的脱硝效率,主要原因在于:活性炭的石墨微晶结构的无序度增加提高了吸附活性位点,同时吡啶、吡咯、季胺等含氮官能团有不同程度的提高。对活性炭在脱硝反应前后的官能团进行表征,发现NO与NH3发生SCR反应后,酚羟基的含量降低而醌羰基含量增加,吡啶、吡咯和季胺官能团减少而吡啶-N-氧化物含量显著增加。根据暂态响应实验分析,在110℃时反应遵循Langmuir-Hinshelwood机理;在150℃时有两条路线:吸附态的NH3与吸附态的NO反应,即L-H机理,或者是气态的NO直接参与反应,即Eley-Rideal机理。吡啶、吡咯和季胺基团可以吸附气态的NO,而酚羟基可以作为NH3的吸附位点生成醌类物质和N2,进而完成SCR反应。研究活性炭在复杂气氛中对H2S的脱除效果,实验结果表明在单一氧化性气氛中,氧化作用的强弱顺序为SO2>O2>NO,当还原性气体NH3存在时,H2S的脱除效率有所降低。与无氧气氛相比,在有氧气氛中H2S的氧化更容易发生,脱除效率更高。在无氧气氛,H2S吸附在活性炭表面被含氧官能团氧化,在活性炭上形成固态硫的氧化物,主要为硫酸盐。在有氧气氛,H2S和气态的O2吸附在活性炭的表面活性位,发生氧化反应生成单质硫,单质硫进一步与气氛中的O2反应生成SO2,导致气态的SO2溢出。