三维狄拉克半金属Cd3As2薄膜的超快载流子动力学太赫兹光谱研究

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基于激光脉冲与物质相互作用的超快光谱学是研究非平衡态载流子动力学行为的主要研究手段,近年来将超快光谱学技术引入拓扑量子材料,揭示受拓扑不变性保护的非平衡载流子的散射和弛豫动力学,进而给出一般输运测量所不能得到的信息。本论文主要以时间分辨太赫兹光谱为代表的超快光谱手段对一类狄拉克半金属材料的载流子动力学进行了系统的研究。由于太赫兹光子具有很低的光子能量(1 THz~4.1 me V),可以获得费米面附近载流子间的散射和弛豫动态随时间的演化动力学行为,进而建立了该类量子材料从激发到复合过程中的物理图像。同时,本文针对传统的半导体材料Cd Te纳米薄膜也展开了研究,发现通过表面的纳米结构化可以有效缩短光激发引起的太赫兹信号响应时间,从而提出实现超快光学开关响应速度的新方法。本文的主要研究内容包括:(1)利用光抽运-太赫兹探测光谱技术,室温下系统地研究了三维狄拉克半金属Cd3As2薄膜的光激发载流子超快动力学。泵浦光引起的THz光电导的上升时间约为1.0ps,随泵浦功率的增加而略有增加。在这样短的时间尺度内,光激发电子和空穴通过快速载流子-载流子散射和载流子-声子耦合,电子和空穴分别在导带和价带中建立各自的准费米分布。随后的光生电导率弛豫过程持续时间约为6.0ps,且与泵浦光功率无关。我们认为弛豫过程主要是由声子参与的电子-空穴复合方式进行的。光诱导THz复电导率色散关系可以很好地用Drude-Smith模型拟合。根据这些实验现象,我们提出了三维狄拉克半金属材料Cd3As2中的载流子动力学物理模型。该实验结果有助于理解三维狄拉克半金属材料在太赫兹频率下的光生载流子动力学行为。(2)通过对Cd3As2薄膜进行Zn掺杂,分别在研究了常温和低温环境下的光激发载流子动力学行为。实验结果表明,相对于未掺杂样品,室温下Zn掺杂的Cd3As2薄膜表现出较快的THz弛豫信号,而且弛豫时间与激发光的功率相关:高激发功率具有较慢的弛豫时间。结合Drude-Smith模型重构其电导率色散关系,模拟结果表明掺杂样品存在较强的载流子背向散射现象,这是由于掺杂引入了新的载流子-声子散射通道,加快了载流子的弛豫过程。另外,变温实验结果进一步证明了掺杂对激发载流子的散射加强现象:具体表现为载流子弛豫时间与温度密切相关。最后,不同温度下的太赫兹时域光谱表明高掺杂Zn的Cd3As2样品THz电导率随温度降低而显著增加,表明高掺杂样品表现出明显的金属性特性。(3)研究了在10 nm Cd Te纳米结构薄膜中THz开关的超快光调制。为了实现超快的THz调制,通过引入能有效捕获光生载流子的表面缺陷态来降低光生载流子的迁移率。光激发后,薄膜的THz响应时间约为1.3 ps。此外,在100K以上的降温试验中,超快瞬态THz信号响应几乎与温度无关。另一方面,瞬态吸收光谱结果表明,在Cd Te纳米结构薄膜中,光生载流子的寿命长达几个纳秒。因此,1.3 ps的THz的光电导响应是Cd Te纳米结构中光生载流子迁移率大幅降低引起的,这是由于光生载流子在Cd Te纳米结构薄膜表面态中的载流子散射增加所致。实验结果为光驱动超快THz响应器件,如THz开关和THz调制器的设计提供了一种新方法。
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