【摘 要】
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N,N-二甲基苯胺是一种重要的有机原料,同时也是合成染料、医药、农药的重要中间体.近年来世界染料、医药工业发展迅猛,而中国染料生产量多年来居世界前列,并逐年增长,因此国
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N,N-二甲基苯胺是一种重要的有机原料,同时也是合成染料、医药、农药的重要中间体.近年来世界染料、医药工业发展迅猛,而中国染料生产量多年来居世界前列,并逐年增长,因此国内外对N,N-二甲基苯胺的需求不断扩大.沸石分子筛在在很多催化反应中,均表现出良好活性、选择性和稳定性,分子筛可以多次再生使用,对环境更加友好.因此人们希望把分子筛作为催化剂应用于苯胺的N甲基化反应.但以分子筛为催化剂的苯胺N甲基化反应的研究尚处于探索阶段,至今并无工业化报导.因此这一研究具有重要的理论意义和经济意义.我们选用了三种沸石分子筛作为研究对象,分别是一维结构的MCM-41,二维结构的丝光沸石,以及三维结构的ZSM-5.通过多种方法对分子筛进行改性,如氟改性、氧化物改性、水蒸气处理,考察不同的改性方法对分子筛酸性以及结构的影响,并以此来探讨提高苯胺转化率和选择性的方法.在丝光沸石的改性中,我们通过在丝光沸石上负载5﹪的氧化锌或氧化钴可以大大提高反应中苯胺的转化率.在ZSM-5分子筛的改性中,我们发现适度的水蒸气处理也可以提高苯胺在反应中的转化率.同时我们将AlMCM-41首次应用与苯胺N甲基化的研究中,发现AlMCM-41分子筛具有较高的苯胺N甲基化能力,在反应中可以获得较高的苯胺的转化率,以及N甲基产物选择性.
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