自从1993年发现化合物[Mn12O12(O2CMe)16(H2O)4]·2(CH3COOH)·4H2O具有单分子磁体性质以来,该领域就引起国内外化学家、物理学家和材料学家的极大兴趣,其主要原因是单分子磁体不仅具有经典磁性材料所表现出的磁滞回线,还拥有经典磁体所不具有的性质,如量子隧道效应、量子界面干涉效应等。因此,单分子磁体被认为可以作为高密度信息存储设备、量子计算机和自旋电子学器件的潜在材料。化合物具有单分子磁体性质的主要原因是这些化合物一般拥有较高的基态自旋值和/或较大的负的磁各向异性参数(一般用零场分裂参数D表示),其导致化合物的磁矩在翻转时有一定的能垒。因此,当具有单分子磁体性质的化合物在磁场下磁化后,然后降低到一定温度,撤去磁场,化合物的磁性将会保持一定时间,其磁性衰变方程满足阿伦尼乌斯公式。目前发现具有单分子磁体性质的化合物主要是含有Mn3+离子的高核混价锰簇合物,其它的研究体系如含其它顺磁性离子的过渡金属簇合物、单核稀土或多核簇合物和氰基体系的簇合物也有比较多的报道,然而,目前发现的单分子磁体仅拥有非常低的阻塞温度限制了其应用。人们提高单分子磁体阻塞温度的方法是通过使用不同的多齿螯合配体设计出不同结构类型的化合物,以便调节磁各向异性和翻转能垒,然后通过实验和理论方法研究配体配位方式与晶体结构的关系、晶体结构与磁性的关系等。然而,在合成单分子磁体化合物时人为加入两种或两种以上多齿螯合配体改变化合物结构却很少有报道。因此,在本论文中将选用不同配位方式的螯合配体在反应中与顺磁性过渡金属离子或簇合物前体自组装获得了一系列多核过渡金属簇合物并详细研究了这些化合物的配体的配位方式与晶体结构及晶体结构与磁性的关系,值得庆幸的是有些化合物还具有较好的单分子磁体性能。另外,也获得了一些过渡-稀土混合金属簇合物并比较详细的研究了它们的晶体结构和磁性质。本论文的主要研究成果包括以下两个方面：1、通过多齿配体2,6-吡啶二甲醇(pdm)、2-吡啶甲醇(Hhmp)、2-甲基-吡啶酮肟(mpkoH)和2,2’-二吡啶酮(dpa)组合与Mn、Co、Ni或Mn簇合物前体反应获得化合物1-8,并对这些化合物进行结构分析和磁性表征,其中化合物6-8是具有新颖结构拓扑的化合物。磁性研究表明对于所有的含混合多齿螫合配体簇合物,簇内金属离子间都是反铁磁性耦合的,并对[Ni4O4]立方烷型化合物4经过结构分析和磁性拟合后认为不同配体的羟基氧与所配位的金属所形成的面的距离不同是导致反铁磁性的根本原因。另外,交流磁化率研究表明,化合物7和8具有频率依赖现象,尤其化合物8是截至目前所报道的第三例在2K以上有交流磁化率虚部最大值的核数大于十二的高核锰簇合物。2、通过使用不同的合成方法,获得六个多核3d-4f混合金属簇合物9-14和一个Co-Na混金属一维链15,其中11是[Fe6Ce2]六角双锥结构,而化合物12是11的二聚体形式。在这部分,重点分析了化合物11和12并比较它们的能垒,研究发现,12的能垒比11的高,主要由于12中[Fe6Ce2]单体之间铁磁性耦合使其基态自旋是11的二倍。交流磁化率研究表明化合物10、12和13具有频率依赖现象。