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锂离子电池以其高能量密度、长循环寿命、绿色无污染等优点已广泛应用于各类便携式电子设备中,并且逐渐扩展到新能源汽车、储能与军事应用等领域。进一步提高其能量密度和降低其成本是锂离子电池未来发展的主要方向,而锂离子电池的能量密度极大程度地取决于正极材料种类的选择,因此,,需要开发高比能量、低成本的正极材料。与传统商业化材料LiCo02、LiFePO4、LiMn2O4相比,三元正极材料LiNi1-x-yCoxMny02具有比容量高、价格较低、倍率性能较好等优点,引起了研究者的广泛关注。为了进一步提高三元正极材料的比容量,可通过提高其充电截止电压或增加Ni的含量,但是材料的结构稳定性、循环性能以及热稳定性均会下降。因此,本文选择2种镍基三元正极材料,即LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2材料与LiNi0.6Co0.2Mn0.202材料,研究其在不同充电截止电压下的电化学性能,并通过化学脱锂、原位/非原位X光衍射(In/Ex-situXRD)、6Li/1H固体核磁共振技术(ss-NMR)、热重-质谱(TG-MS)联用技术等对脱嵌过程中材料的长程结构、锂离子局域环境及热稳定性进行了系统性的研究。在LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2材料中,当充电截止电压由4.2V提高至4.5V时,材料的比容量从141 mAh.g-1增加至168mAh.g-1,但是其100圈容量保持率却从89%降低至73%。为弄清楚材料在高充电态下电化学性能变差的原因,研究了不同化学脱锂程度的LixN1/3Co1/3Mn1/3O2(0
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