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随着可移动电子设备的普及和电动汽车的爆发式增长,人们对电池系统的能量密度以及安全性提出了越来越高的要求。金属锂被称为负极材料中的“圣杯”,具有高达3860 mAh g-1的理论比容量以及-3.04 V的电极电位,采用金属锂为负极能够大幅提升电池的能量密度。但是由于金属锂存在反应活性高、体积变化大以及锂枝晶生长问题,造成金属锂电池库伦效率低、循环寿命短以及存在严重的安全隐患,严重制约了锂金属电池的发展。不仅如此,锂金属还面临着资源短缺、分布不均、开发利用成本高的问题。相对来说,钠元素储量丰富,且金属钠具有1166 mAh g-1的高比容量以及-2.71 V的电极电位。但是,由于金属钠具有和金属锂相似甚至更加活泼的化学性质,使其也面临着与锂同样甚至更加严重的问题。同时,金属钠还面临着加工成型困难的问题。针对上述问题,本论文采用石墨烯和熔融金属复合的方法,制备得到石墨烯基复合金属锂(钠)负极,从电极结构设计及调控Li+分布角度入手,以抑制/诱导枝晶生长、缓解电极体积膨胀、提升金属电极性能以及赋予其加工成形性为目的,开展了对金属电极的系统研究,本论文的研究工作主要包括以下三方面:(1)针对弯曲状态加剧枝晶生长的问题,采用熔融复合方式,制备了石墨烯/锂复合锂金属负极(r-GO/Li),并提出了耐弯曲的金属锂负极概念。在弯曲状态下,利用该负极组装的对称电池以及金属软包电池(Li-S以及Li-O2)均具有更低的过电位和更好的循环稳定性。机理分析表明,r-GO片层能够促进锂的均匀沉积/溶解并将锂置于骨架中来减少锂的损失,同时利用柔性r-GO帮助消散弯曲应力并且延缓负极中缺陷的增殖以及延缓弯曲裂纹的产生。在弯曲状态下,该复合负极能够明显抑制锂枝晶的生长,提升电池的循环性能,大大改善柔性金属电池的性能表现。(2)针对枝晶生长方向不可控的问题,通过将图案化石墨烯和熔融金属锂复合,首次制备了带有阵列孔洞的图案化复合锂负极(P-rGO/Li)。结果表明,复合电极孔洞部分具有较强的电场线分布和较低的成核过电位,可以作为Li+沉积热点,诱导锂在孔洞边缘成核并以水平向心方式在孔洞内部沉积生长。其对称电池可以在0.5 mA cm-2电流密度下循环超过2000 h,并在10 mA cm-2的电流密度下保持稳定的循环。这种策略从根本上控制了锂的生长并缓解了电极体积膨胀,为安全高效的无枝晶锂金属负极的发展提供了借鉴。该策略还可拓展至其它碱金属体系。(3)针对金属钠加工成型困难的问题,通过将石墨烯和熔融金属钠复合,制备了石墨烯/钠复合钠金属负极(Na@r-GO)。通过该方法可以制备厚度、尺寸可控,形状可调的二维电极,一维纤维状以及三维宏观体复合金属钠电极,且复合电极的机械强度、化学、电化学稳定性都得到了提升。该复合金属钠负极有望改变金属钠的加工、成型、储存、运输和使用方式。