理解硼(B)、氮(N)掺杂石墨烯的电子结构、化学活性和光学特性对石墨烯在纳米电子器件、化学气敏材料及光学器件等领域中的应用具有重要的意义。本论文采用密度泛函理论、密度泛函微扰理论和无规相近似方法，系统地研究了B、N掺杂对石墨烯的电子结构、化学特性和光学特性的调制。主要分为以下几个部分:　　(1)研究了B/N（B、N或BN）掺杂石墨烯中杂质之间、杂质与石墨烯之间的相互作用机理。结果表明，杂质间相互作用是长程的屏蔽库仑作用以及杂质对石墨烯的掺杂效应是非局域的。我们从电势多级展开模型和电子结构两个方面揭示了杂质间相互作用和杂质掺杂效应的微观机制，解释了实验中观测到B、N杂质在石墨烯中分散分布的现象，加深了对B、N杂质的掺杂效应的理解。本工作对通过原子掺杂的方式调节石墨烯材料的电子输运或化学活性的工作具有重要的理论指导意义。　　(2)研究了B/N掺杂石墨烯的化学活性机理。体系的化学活性可以通过计算H在B/N掺杂石墨烯表面上不同格点处的吸附能来反映。结果表明，H吸附能的增加是由于石墨烯中B、N杂质的局域和非局域的电化学效应引起的，而B、N杂质诱导的局域应变效应对H的吸附能力的提高几乎没有作用。此外，非局域的电化学效应在BN共掺杂石墨烯中受到很大的抑制，局域的电化学效应也会被部分削弱，导致H的吸附能力的提高比不上单B或单N掺杂石墨烯的情况。因此，B/N掺杂石墨烯的化学活性起源于B、N杂质的局域和非局域的电化学效应。本理论工作更正了缺陷应变效应对石墨烯的化学活性是主要贡献的误解。　　(3)系统研究了不同N掺杂构型对石墨烯的电子结构、振动特性的影响，并预测了它们的电子能量损失谱和吸收光谱。N杂质涉及到三种可能构型:石墨型N、1-吡啶型N（含有1个N的吡啶型N）和3-吡啶型N（含有3个N的吡啶型）。电子结构计算结果表明石墨型N（吡啶型N）掺杂石墨烯分别是n型（p型）半导体。振动特性表明杂质引起的拉曼G或D峰位频移微弱(＜8 cm-1)，预示很难通过拉曼光谱区分石墨型N和吡啶型N。但在面内极化下，吡啶型N掺杂石墨烯的电子能量损失谱和吸收光谱在约3 eV入射能量处产生一个额外的峰（相比于石墨型N掺杂石墨烯）。在约14.0 eV入射能量下，1-吡啶型N和3-吡啶型N可以通过不同的峰位进一步区分开来。因此电子能量损失谱(EELS)和吸收光谱计算结果表明它们可以有效地区分石墨型N和吡啶型N。我们对N构型掺杂石墨烯的光学特性的预测为光谱实验提供了理论指导。