WC-Co硬质合金是一种性能优良的工具材料，尤其是当晶粒尺寸超细化后所具有的高硬度高强度的优异性能，使得超细硬质合金成为目前国内外硬质合金研究的热点。而放电等离子烧结(SPS)技术作为一种新型的材料制备技术，其所具备的一系列优点在硬质合金的烧结与合成上有着突出的体现。本文采用SPS技术原位合成制备常规尺寸和大尺寸的WC-6Co硬质合金块体，并研究开发了这一低温、快速、短流程、低成本的(WO<,2.9>+Co<,3>O><,4>+C)直接碳化原位合成WC-Co硬质合金的新工艺。 首先对(WO><,2.9>+Co<,3>O<,4>+C)混合粉末进行DSC-TG测试，结合实验以确定反应合成温度。进而重点研究了配碳量、各合成工艺参数对材料物相、致密度、显微组织与性能的影响，并分析了产生的原因。结果表明：SPS原位合成φ20mm的常规尺寸WC-6Co硬质合金时，高能球磨(WO<,2.9>+Co<,3>O<,4>+C)混合粉的最佳配碳量为14.3％，最优合成工艺是按约100℃/min的升温速率升至980～990℃保温进行还原碳化约25min；反应后以约75℃/min的升温速率升至1250～1270℃进行烧结并保温3～8min，升温同时施加60MPa轴向压力；随后随炉快速冷却得到性能优良的φ20mm硬质合金块体。其物相组成为纯WC-Co相，相对密度达到99％，平均晶粒尺寸为0.8 μm，洛氏硬度HRA为93.5，维氏硬度Hv超过1900kg/mm<2>，断裂韧性K<,IC>为11.2MN·m<-3/2>。 采用SPS原位合成气象沉积系统首次制备出φ45mm大尺寸纯净物相的硬质合金材料，并以此测定了横向断裂强度这一重要的性能指标。通过调整合成工艺参数，以14.5％的配碳量，还原碳化温度升至1000℃，烧结温度调整为1200～1230℃并保温3min，施加60MPa轴向压力，得到的硬质合金材料横向断裂强度很难超过1000MPa。通过分析得到强度偏低的主要原因为：原位合成大尺寸块体容易产生大量的残余气孔以及分层导致组织不均匀。要进一步提高材料性能需要进行后续处理，采用SPS二次烧结，烧结温度为1300℃，材料横向断裂强度达到1740MPa；采用二次烧结与1300℃真空退火6h处理后，得到φ45mm块体性能为：相对密度达到98.4％，平均晶粒尺寸为1.0μm，洛氏硬度HRA为91，维氏硬度Hv为1850kg/mm<2>，横向断裂强度达2036Mpa。研究分析了后续处理工艺提高φ45mm硬质合金块体性能的原因。 首次对SPS原位合成制备WC-Co硬质合金的合成机理进行了分析。研究表明，合成过程可分为还原碳化反应和烧结致密化两个阶段。在还原碳化反应阶段，采用SPS技术能将(WO<,2.9>+Co<,3>O<,4>+C)混合粉非常迅速的还原碳化得到纯净的WC-Co复合粉，但其过程并非一步完成，而存在多种中间产物，经过多个步骤而最终得到纯净物相。在烧结致密化阶段，分析了烧结温度在WC、Co共晶温度1340℃以下由于SPS特殊机制发生瞬时液相烧结的机制，并提出了φ20mm常规尺寸块体致密度高，而φ45mm块体容易产生孔隙的原因。 通过SPS原位合成工艺，可以短流程快速的制备得到硬质合金块体，并且制各出的φ20mm硬质合金块体材料各项性能参数与传统法生产的WC-6Co普通硬质合金相当，而硬度指标超过普通硬质合金。相比传统方法，本工作开发的SPS原位合成工艺具有明显技术优势。但对于制备φ45mm硬质合金块体则必须经过后续处理工艺后，才能达到传统法生产的普通硬质合金性能，一定程度上限制了该新工艺优势的发挥。