【摘 要】
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日益严重的环境污染和能源危机使得发展高效清洁的新能源及储能转化器件势在必行。燃料电池和金属-空气电池被认为是未来最具发展前景的绿色能量存储和转换装置,但作为其关键环节的氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）需要成本高昂的Pt基等贵金属电催化剂来促进其缓慢动力学,大规模商业化生产受阻,因此开发高效能、高性价比的非贵金属催化剂大势所趋。沸石咪唑类骨架-8（ZIF-8）
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日益严重的环境污染和能源危机使得发展高效清洁的新能源及储能转化器件势在必行。燃料电池和金属-空气电池被认为是未来最具发展前景的绿色能量存储和转换装置,但作为其关键环节的氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）需要成本高昂的Pt基等贵金属电催化剂来促进其缓慢动力学,大规模商业化生产受阻,因此开发高效能、高性价比的非贵金属催化剂大势所趋。沸石咪唑类骨架-8（ZIF-8）作为金属有机框架（Metal organic frameworks,MOFs）之一,具有优异的物化特性,其衍生材料被广泛应用于催化中。本论文以ZIF-8为研究对象,在有机溶剂甲醇和常规溶剂水中,对其Fe掺杂的同时分别加入聚乙烯吡咯烷酮（Polyvinylpyrrolidone,PVP）和多巴胺（Dopamine,DA）作为辅助调节剂,先后制备出PVP辅助掺铁ZIF-8正十二面体(ZP0.1F/NC)和DA辅助掺铁ZIF-8中空多孔十二面体(ZD0.2F0.1/NC),并利用旋转圆盘技术和物相分析等多种表征手段探索了ZIF-8衍生Fe掺杂碳氮材料催化剂的制备及其在ORR电催化和锌-空气电池中的应用。论文的主要研究内容如下:（1）在甲醇中,通过一步溶液反应和原位限制热解法简单高效地制备了粒径为100nm的PVP辅助掺铁ZIF-8正十二面体(ZP0.1F/NC)。其用作锌-空气电池ORR电催化剂时,电催化性能和器件性能均优于标准商业Pt/C(E1/2=0.861 V,jd=6.373 m A cm-2;最大功率密度为211.6 m W cm-2,比容量为793.3 m Ah g-1)。其中,微量Fe元素的掺杂对于活性位点Fe-N的形成和电催化活性的提高非常重要。同时,作为辅助剂,PVP在合成过程中起到多重作用:1)辅助热解保持样品良好的形态,不塌陷或粘连;2)增加样品整体N元素含量,特别是具有催化活性的吡啶N含量,促进活性位点Fe-N的形成;3)促进样品微、介孔协同共存结构的形成,提高比表面积,使活性位点暴露更充分,传质更顺畅。（2）鉴于甲醇对人体的伤害性较大,基于实验安全和材料后续可推广性的考虑,在常规溶剂水中,同样通过一步溶液反应和原位限制热解法简单高效地制备了粒径为250nm的DA辅助掺铁ZIF-8中空多孔十二面体(ZD0.2F0.1/NC)。当它作为ORR电催化剂应用于锌-空气电池阴极时,表现出优于商用Pt/C的ORR性能(E1/2=0.867 V、jd=5.772m A cm-2)和优异锌-空气电池器件性能(最大功率密度为224.9 m W cm-2,比容量为832.9m Ah g-1)。其中,多巴胺DA作为辅助剂在合成过程中作用众多:在溶液反应ZIF-8形成初期延缓成核速率,促进材料单分散性;高温热解过程中,多巴胺的热缩分解协同促进互联互通通道性中空多孔结构的形成,促进高比表面积(829.66 m~2g-1)的形成,增强Fe-N活性位点的暴露和传质的顺利进行。
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