碳纳米管（CNTs）具有优异的物理性能和化学性能,被认为是聚合物理想的增强材料。聚酰亚胺（PI）作为高性能的功能高分子材料,通过将CNTs与PI复合来提高复合材料的综合性能是一种有效的手段。选用3,3’,4,4’-联苯四甲酸二酐（BPDA）、均苯四甲酸二酐（PMDA）以及4,4’-二氨基二苯醚（ODA）为主要的原料,长羧基化多壁碳纳米管（MWNTs-COOH-L）为增强材料,N,N’-二甲基乙酰胺（DMAC）为溶剂,采用两步法制备不同含量的MWNTs-COOH-L增强的碳纳米管/聚酰亚胺（MWNTs-COOH-L/PI）复合薄膜。研究了不同超声功率对MWNTs的分散的影响,以及不同碳纳米管含量对复合薄膜性能的影响。采用红外光谱仪、扫描电镜、热失重分析仪、差示扫描量热仪、万能拉伸试验机分别对复合薄膜的分子结构、MWNTs的分散情况、热稳定性、玻璃化温度、力学性能进行表征。实验结果表明:超声功率在150 W时,MWNTs-COOH-L可以很好的分散到PI基体中,复合薄膜的力学性能最好,MWNTs-COOH-L/PI薄膜具有很好的热稳定性,MWNTs-COOH-L/PI复合薄膜的拉伸强度随MWNTs-COOH-L含量增加先增加后降低,当MWNTs-COOH-L含量为0.5 wt%时,MWNTs-COOH-L/PI复合薄膜的拉伸强度与断裂伸长率达到最大值。选用四种羧基化多壁碳纳米管和多壁碳纳米管作为增强材料,3,3’,4,4’-联苯四甲酸二酐（BPDA）、均苯四甲酸二酐（PMDA）以及4,4’-二氨基二苯醚（ODA）为主要的原料制备了一系列MWNTs增强的碳纳米管/聚酰亚胺（MWNTs/PI）复合材料模塑粉。以MWNTs-COOH-L为增强材料,选用超声原位聚合法和干混法制备了MWNTs-COOH-L/PI复合材料模塑粉。对以上模塑粉进行热酰亚胺化并采用热压成型工艺制备复合材料。采用红外光谱仪（FT-IR）、热重分析仪（TGA）、万能拉伸试验机、洛氏硬度计、滑动摩擦试验机、线膨胀系数仪等分别对复合材料的分子结构、热稳定性、力学性能、硬度、摩擦系数以及尺寸稳定性等性能进行表征,并且对比了超声分散原位聚合法和干混法制备的MWNTs-COOH-L/PI复合材料模塑粉力学性能。实验结果表明:MWNTs-COOH-L是四种碳纳米管中最优增强材料,当MWNTs-COOH-L含量为0.5 wt%时复合材料的各项性能最优,复合材料的拉伸强度和断裂伸长率分别为108.5 MPa和4.5%,摩擦系数为0.24。但由于添加量较少,对复合材料的硬度和热性能影响较小,超声分散原位聚合法制备的复合材料的力学性能优于干混法制备的复合材料。