【摘 要】
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氨氮是一种广泛存在于自然环境中的污染物,对水体环境造成严重的污染,危害人体健康。因此,氨氮废水的治理是水处理行业面临的一个重大课题。传统的氨氮处理工艺仍存在成本高、处理质量差等缺点。吸附法因其易操作,能耗低,去除率高和可再生等优点是易推广的方法。其主要挑战是寻找资源丰富、低成本和高效稳定的吸附剂材料。合成沸石由于其均匀的孔道结构和高比表面积往往具有较好的氨氮吸附性能。用天然矿物高岭土作为原料,可获
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氨氮是一种广泛存在于自然环境中的污染物,对水体环境造成严重的污染,危害人体健康。因此,氨氮废水的治理是水处理行业面临的一个重大课题。传统的氨氮处理工艺仍存在成本高、处理质量差等缺点。吸附法因其易操作,能耗低,去除率高和可再生等优点是易推广的方法。其主要挑战是寻找资源丰富、低成本和高效稳定的吸附剂材料。合成沸石由于其均匀的孔道结构和高比表面积往往具有较好的氨氮吸附性能。用天然矿物高岭土作为原料,可获得低成本,高效吸附能力的合成沸石。本论文合成了Na A分子筛,并对其形貌结构及氨氮吸附性能进行了研究,主要结论如下:(1)以天然矿物高岭土作为原料,分别用偏高岭土法和碱熔法合成Na A分子筛,通过表征分析和吸附性能测试,XRD和SEM结果发现,碱熔法合成的Na A分子筛结晶度高、晶型完整、尺寸大小均一,具有优异的NH4+吸附性能。基于碱熔法探究了合成参数对Na A分子筛结晶度的影响,结果表明晶化温度90°C、晶化时间4 h和系统碱度n(H2O)/n(Na2O)=35时,Na A分子筛结晶度最高。吸附动力学符合准二级动力学模型,表明Na A分子筛吸附NH4+是以离子交换为主的化学吸附。吸附热力学满足Langmuir等温吸附方程,说明氨氮吸附是单层的。研究表明Na A分子筛在竞争阳离子存在下具有选择性的吸附NH4+,吸附顺序NH4+>Ca2+>K+>Na+>Mg2+。对Na A分子筛的再生能力进行了评价。结果表明回收的吸附剂仍然具有较高的吸附性能,经过5次循环再生实验后,再生效率为97.2%。因此高岭土作为原料合成的Na A分子筛不仅可以提高矿物附加值、降低合成成本、具有较高吸附性能和良好再生能力,在处理氨氮废水方面有很好的应用前景。(2)为进一步改善Na A分子筛吸附性能,将空间位阻作用引入到Na A分子筛的水热合成中,可以有效地控制Na A分子筛的晶粒大小、提高其分散性,从而得到单晶颗粒。Na A分子筛长晶过程中,添加不同构型的位阻剂,可以调控Na A分子筛的晶粒大小。晶粒尺寸大小与位阻剂分子构型的优劣顺序为:环链Cy OH>长链PEG>短链MEA。Na A-Cy OH具有较高的晶粒分散度,晶粒尺寸最小(776 nm),同时比表面积和孔容也是最大的,比表面积从原生Na A分子筛的35.24 m~2/g提高到71.37 m~2/g。优化环己醇添加比例,当n(Cy OH)/n(Al2O3)=3:1时,比表面积从71.37m~2/g提高到85.99 m~2/g。优化后的Na A-Cy OH分子筛提供更多的吸附位点,提高吸附性能。热力学数据表明Na A分子筛吸附NH4+过程是自发的。本研究探讨了粒径和比表面积对氨氮吸附性能的影响,为合成高性能Na A分子筛吸附剂提供了新的思路。
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