【摘 要】
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工业革命后,化石燃料成为人类生产生活的主要能量来源。而在其大规模使用的过程中给地球环境与人类社会带来很多问题,例如极端气候、国家间的能源战争等。因此发展新能源一直受到各国重视。氢能是一种零碳、可广泛应用的洁净能源,是替代化石能源的较理想候选者。是以,人们发展出众多制氢技术,其中光催化制氢技术可以将低能量密度的太阳能转化为氢能,具有成本低廉、无污染等优点,得到越来越多研究者的关注。高活性光催化剂的制
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工业革命后,化石燃料成为人类生产生活的主要能量来源。而在其大规模使用的过程中给地球环境与人类社会带来很多问题,例如极端气候、国家间的能源战争等。因此发展新能源一直受到各国重视。氢能是一种零碳、可广泛应用的洁净能源,是替代化石能源的较理想候选者。是以,人们发展出众多制氢技术,其中光催化制氢技术可以将低能量密度的太阳能转化为氢能,具有成本低廉、无污染等优点,得到越来越多研究者的关注。高活性光催化剂的制备是实现光催化制氢技术应用的关键环节。近年来,有机半导体类石墨相氮化碳（g-C3N4）,以其制备过程简单,光催化活性较高等优点而成为光催化领域里的一类研究热点材料。但是原始g-C3N4的光催化性能依然受限于其较窄的光吸收范围,较小的比表面积和低效的光生载流子分离能力等缺点,而无法满足实际应用的要求。因此,本文采用多种方法对g-C3N4的结构进行改性,包括构造缺陷,掺入杂原子,掺入杂环,构造晶体/非晶同质结等方法。并进一步探讨了g-C3N4的不同结构对其光响应、载流子分离能力等性能的影响,同时明晰了g-C3N4结构改性增强其光催化制氢活性的内在机理。具体的研究内容如下。1、采用一种简易的共聚法,成功地获得了氮、硫双缺陷硫掺杂g-C3N4（SCND-x）。构筑缺陷与引入硫杂原子对提高g-C3N4光催化制氢活性显示出较好的协同作用:构筑氮、硫双缺陷进一步拓宽了硫掺杂g-C3N4的光响应范围,同时也促进了其对光生载流子的有效分离。这种小分子共聚的方法使得SCND-3形成更薄的片层结构,比表面积达40.85 m~2 g-1,是体相g-C3N4的2.23倍。因此,SCND-3显示出良好的光催化制氢活性,可见光下制氢速率可达70.2μmol h-1,且在420nm波长的量子效率（AQE）可达3.3%。2、通过简单的模板法制备了一种氧掺杂的晶体/非晶纳米同质节g-C3N4光催化剂（CMCCN-x）。利用g-C3N4不同前驱体在同一模板剂下形成晶体的温度差异,精确地调控高结晶与无定型g-C3N4的比例,最大限度的发挥不同晶态g-C3N4的催化优势。CMCCN-5保留了大量的晶体的成分,使其具有优异的载流子分离能力。同时引入无定型g-C3N4丰富了CMCCN-5的活性位点,使得激发的载流子得以被高效利用。在光吸收范围提升有限的情况下（λ<460 nm）,CMCCN-5的光催化活性可达203.66μmol h-1,为体相g-C3N4的86倍。并且,CMCCN-5的420 nm处的AQE值可至26.9%。3、通过简单的共煅烧法合成一种吡啶环掺杂诱导的n-p转换g-C3N4纳米片（NCNS-x）。该方法在引入吡啶环的同时,可较好的保留g-C3N4原有的纳米片构造。NCNS-7.5为3-4 nm厚的纳米片,比表面积达41.64 m~2 g-1,约是体相g-C3N4的2.36倍。引入吡啶环还可有效拓宽g-C3N4的光吸收范围,提高载流子分离能力,还促使g-C3N4从n型半导体转变为p型半导体。对比实验证明,以电子为主导电荷的n型吡啶环掺杂g-C3N4半导体更适宜于进行光催化制氢反应。
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