【摘 要】
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近几年,全球的水资源危机越来越严重,废水处理成为了一个急需解决的问题。于是,国内外的专家们提出了许多处理废水的方法,例如:光催化法、生物降解法、吸附法等,而光催化法由于其绿色、无污染引起了人们的关注。光催化的核心是催化剂的制备。超分子化合物因为其结构可调整设计,含有大量的活性位点,因此可以作为一种有效的光催化剂。本文利用成为二乙胺分别与1,3,5-三(甲基)-2,4,6-三(溴甲基)苯和1,2,4
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近几年,全球的水资源危机越来越严重,废水处理成为了一个急需解决的问题。于是,国内外的专家们提出了许多处理废水的方法,例如:光催化法、生物降解法、吸附法等,而光催化法由于其绿色、无污染引起了人们的关注。光催化的核心是催化剂的制备。超分子化合物因为其结构可调整设计,含有大量的活性位点,因此可以作为一种有效的光催化剂。本文利用成为二乙胺分别与1,3,5-三(甲基)-2,4,6-三(溴甲基)苯和1,2,4,5-四(溴甲基)苯合成了两个多齿阳离子L1·Br3和L2·Br2(L1=1,3,5-三(二乙胺甲基)-2,4,6-三甲基苯溴盐,L2=2,2,6,6-四乙基-1,2,3,5,6,7-六氢苯并吡咯溴盐),利用常温挥发法与无机金属盐自组装合成了 4个无机-有机杂化化合物,分别为{[L1]·[Ag5I8]}n(1),{[L1]2·[Cu15I21]}n(2),{[L1]·[Bi2I9]·[CH3CN]2}n(3),{[L2]3·[Bi2I9]2·[CH3CN]2}n(4)。通过X-射线衍射对化合物1-4的结构进行了表征,三价有机阳离子L1·Br3与卤化银/铜(AgI,CuI)合成的化合物1,2都是1D结构,与BiI3自组装合成的化合物3是双核结构。有机阳离子L2·Br2与无机金属盐BiI3合成的化合物4是一个二核结构。通过红外,元素分析,固体紫外,PXRD,TG等对化合物1-4进行了基本的表征。探究了化合物1-4对含抗生素四环素(TC)废水的光催化降解效果。实验结果证明化合物1和化合物2对四环素的去除效率高,但是化合物1相对于化合物2对四环素的去除较好。此外,还研究了催化剂量、溶液pH和温度对光催化的影响。化合物2还可以作为荧光探针来检测废水中的Fe3+。利用4-氨基吡啶与1,3,5-三(甲基)-2,4,6-三(溴甲基)苯、1,2,4,5-四(溴甲基)苯和5-溴甲基间苯二甲酸二甲酯合成了有机阳离子L3·Br3,L4·Br3,H2L5Cl(L3·Br3=1,3,5-三(4-氨基吡啶甲基)-2,4,6-三甲基苯溴盐,L4·Br4=1,2,4,5-四(4-氨基吡啶甲基)苯溴盐,H2L5Cl=5-(4-氨基吡啶)间苯二甲酸),通过常温挥发法和水热法与金属盐自组装合成了化合物5-13,分别为{[(L3)·(Ag4I7)]·CH3CN}(5),{[(L3)·(Ag(SCN)3)]·SCN]}(6),{[(L3)·(β-Mo8O26)0.5·(Mo6019)0.5]}(7),{[L4]·[Ag2(SCN)6]·H2O}(8),{[L4]·[Cu3(SCN)7]·H2O}(9),{[(L5·Cu·2H2O)·(4,4-bipy)0.5]·(β-Mo8O26)0.5·H2O}(10),{[(L5·Cu)2·(4,4-bipy)]·(Mo5O 16)}(11),{Co(L5)2}n(12),{[(L5)2][β-Mo8O26]0.5·5H2O}(13)。通过红外,元素分析,固体紫外,PXRD,TG等对化合物5-13进行了基本的表征并将它们用于光催化降解四环素,发现化合物5和11对四环素的去除效果较好,并研究了其它因素对光催化的影响、重复利用性以及可能的光催化机理。合成三价有机阳离子L6·Br3-L8·Br3与无机金属盐AgI在常温挥发下自组装得到了 化合物 14-16,分别为{[(C18H36N3)·(Ag5I8)]·DMF}(14),{[(C30H36N3)·(Ag4I7)]·CH3CN}(15)和{[(C24H33N6)·(Ag6I9)]}(16),化合物 14 是1D结构以及化合物15是多核结构,其中化合物16是2D结构。通过红外、元素分析、固体紫外、PXRD、TG等对化合物14-16进行了基本的表征,并研究了它们的光催化性能以及影响因素。
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