论文部分内容阅读
氢气是未来最理想的能源,太阳能取之不尽,用之不竭,利用太阳能光解水制氢是制氢最理想的方法。本论文研究了B,N共掺杂TiO2,碱式氧硫锌固溶体(ZnOxS1-x-0.5y（OH）y)的制备及其可见光光催化制氢性能,研究内容分为两个部分:一、硼、氮共掺杂TiO2光催化剂的制备及其可见光光解水制氢性能研究。以钛酸四正丁酯,尿素,硼酸为前躯体,采用溶胶-凝胶法制备了B,N共掺杂TiO2可见光催化剂,通过可见光光还原原位沉积法载铂,以EDTA-2Na为电子给体,考察了催化剂在可见光（λ＞420nm）下制氢活性。通过UV-Vis DRS,XRD,FT-IR,XPS,BET比表面,电化学等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,N掺杂可在TiO2中形成N-Ti-O键,使其具有可见光吸收能力;B主要存在于催化剂表面,但部分掺入TiO2晶格中。B掺杂显著地提高了N-TiO2的可见光活性。相对于纯TiO2和N-TiO2,B,N共掺杂TiO2的粒径更小,光电流更大,表面羟基含量更多,晶格畸变增加,而且掺入的B可以作为电子的浅势捕获阱,延长光生电子和空穴的寿命,因而提高了催化剂的活性。二、碱式氧硫锌固溶体(ZnOxS1-x-0.5y（OH）y)的制备及其可见光分解水制氢性能研究。以硝酸锌,硫化钠,氢氧化钠为原料,采用简单的共沉淀方法制备碱式氧硫锌固溶体(ZnOxS1-x-0.5y（OH）y),经焙烧后得到可见光催化剂.。以Na2S和Na2SO3为电子给体,考察了催化剂在可见光（λ＞420nm）下制氢活性。通过UV-Vis DRS,XRD,TG-DTA,BET比表面,电化学等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,催化剂的组成和沉淀温对制氢活性有很大影响。度低温沉淀时形成ZnS1-x（OH）2x固溶体,高温沉淀和焙烧后,催化剂都会有不同程度的脱溶,产生ZnO,并且O溶于ZnS形成碱式固溶体ZnOxS1-x-0.5y（OH）y。氢氧基团（-OH）对形成固溶体及催化活性都有贡献,催化剂的活性成分是ZnOxS1-x-0.5y（OH）y。当ZnO与ZnS物质的量的比为1:1,373 K沉淀,673 K N2气氛中焙烧制备的催化剂活性最好,不负载贵金属,可见光照射下,量子效率可达到2.9%。