多功能石墨烯复合材料的设计制备及其生物医学功能研究

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2004年石墨烯被发现以来,由于其独特的几何和电子结构以及优异的性能,它在物理学、材料学、化学等诸多领域引发了一系列前沿科学研究热潮。近年来,石墨烯复合材料在生物医学领域显示出优越的性能和巨大的应用前景。本论文旨在探索具有生物医学功能的石墨烯复合材料的设计思路和制备方法,并研究其医学功能特性和生物安全性。首先,考虑生物医学应用中对纳米复合材料的要求,我们以氧化石墨烯为原料,探索了如何通过最简单快捷的宏量制备方法实现石墨烯复合材料的多功能化。然后,进一步探索了上面合成的石墨烯复合材料在体外细胞培养、药物输运、生物检测、肿瘤治疗等方面的重要功能。以期阐述石墨烯复合材料的结构与功能之间的关系,以及与生物安全性之间的关系,为实现石墨烯复合材料的生物医学应用奠定基础。  本论文的研究工作的主要结果如下:  发展了多功能石墨烯复合薄膜的简单快捷的制备方法:发展了一种制备多功能石墨烯复合薄膜的简单快捷的普适方法。我们利用静电力作用机制,将经过化学设计与修饰的功能纳米粒子(包括磁性纳米粒子和上转换纳米粒子)负载到氧化石墨烯表面,再通过由下至上自组装过程,成功制备出具有多功能性的氧化石墨烯/纳米粒子复合薄膜。  建立了多功能石墨烯复合物的高分散性和稳定性的化学策略:建立了一种以氧化石墨烯为两亲载体,再通过自组装方法制备水溶性氧化石墨复合物的通用化学策略,实现了多功能氧化石墨烯复合物(氧化石墨烯/上转换纳米粒子、氧化石墨烯/磁性纳米粒子以及氧化石墨烯/上转换纳米粒子/磁性纳米粒子)的良好分散性和稳定性,以满足医学应用的高要求。  阐述了石墨烯基体材料与负载物之间的相互作用及其对复合物医学功能的调控作用:构筑了一种基于核酸适配子的特异性结合、具有可调节的光动力学活性的石墨烯复合物的简易制备方法。设计了以光敏剂标记的适配子为光活性体系,通过π-π堆叠等相互作用,成功制备了氧化石墨烯/光敏剂-适配子复合物,并深入研究了复合物中氧化石墨烯对光敏剂产生单线态氧能力的调控作用与规律。  探索了所制备的石墨烯复合材料的生物医学功能,包括多功能石墨烯复合物的体外细胞毒性、pH传感性能、药物输运、肿瘤的光动力学治疗,并发展到了肿瘤诊疗一体化的应用。研究结果显示,我们所建立的基于化学合成、修饰和多功能化的新策略,拓展了石墨烯复合材料的生物医学功能与应用潜力。  
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