稀土及其氧化物团簇以其奇异的电学、光学和磁学性质吸引着众多研究者的目光。铽原子具有可比拟的轨道与自旋磁矩，研究铽及其氧化物团簇，能够深入理解这种稀土材料的生长和磁学机制，并获取轨道磁矩淬灭的稀土及其氧化物团簇所不具有的新奇结构、电学及磁学特性，有利于生产新型的电学和磁性纳米材料，提高其在电子，催化，磁性材料等领域的应用。本文采用密度泛函理论(DFT)下的广义梯度近似方法(GGA-PW91)以及局域密度近似方法(LDA-PWC)，系统地研究了铽及其氧化物团簇的结构演化和电磁性质。具体内容如下:　　(1)通过局域密度近似(LDA)和广义梯度近似(GGA)的密度泛函理论研究，我们系统地研究了Tbn(n=2-20，22，33)团簇的几何结构，电子及磁学性质。结果发现，LDA和GGA都能有效地预测铽团簇的几何结构，电子及磁学性质。实验上观察Tbn(n=2-20，22，33)团簇不规则的磁矩是由于Tb原子间的铁磁和反铁磁序排列造成。Tb原子具有5.1-5.7uB的局域磁矩，被团簇的尺寸，几何结构及自旋磁矩影响。几何结构演化分析表明在尺寸为9-12的团簇中正方形反凌锥与二十面体构型之间存在很强的竞争，而尺寸为13-20，22，33的几何结构是二十面体的构型。尺寸为4，7，10，13和19的团簇比其近邻的结构更加稳定，这与早期质量光谱观察一致。同时，HUMO-LUMO能隙，电离势，亲和势和电偶极矩也被计算。更重要的是，磁矩和电偶极矩随团簇尺寸的演化与实验值一致。　　(2)为了探讨单个氧原子对小尺寸铽团簇在几何结构、电磁性质方面的影响，我们采用量子力学第一性原理LDA-PWC对TbnO(n=2-14)团簇进行了模拟计算。研究发现氧原子不改变铽团簇的结构骨架，倾向于吸附在Tbn结构的三角面上，并且显著地提高该结构的稳定性。TbnO团簇的近红外(IR)振动光谱不同于其相应的裸团簇，有利于检测TbnO团簇结构的特性。氧原子的掺杂主要改变铽原子之间的磁序，诱导与氧原子连接铽原子更小的局域磁矩，这两者是解释实验磁演化振荡行为的关键因素。计算磁矩和实验结果的一致有助于理解TbnO团簇在实验中观察到的磁学性质。铽氧团簇的电离势(IP)与亲和势(EA)数值低于铽团簇，但是彼此接近。铽氧团簇的分离能高于铽团簇，但是其演化趋势一致，说明，掺杂的氧原子不改变铽团簇幻术尺寸。而铽氧团簇的电偶极矩明显高于铽团簇，说明掺杂氧原子降低了结构的对称。