在过去的二十年中,随着现代技术的发展,基于对能源需求的不断增大,储能设备发展迅速。目前,常见的储能设备包括电池、超级电容器等。由于超级电容器具有快速充放电能力、功率密度大、耐用性、环境友好性、稳定性等特点,从众多的储能设备中脱颖而出,是理想的可再生储能设备。但是,传统的合成高分子的原料成本较高以及对环境的恶劣影响是传统石油基聚合物材料的主要缺点。因此,使用可降解的天然高分子代替不可降解的合成聚合物是迫在眉睫的。此外,天然高分子由于其可再生性、生物降解性、生物相容性等,被认为是不可降解聚合物的潜在理想替代品。利用天然高分子水凝胶制备超级电容器是复合绿色材料、绿色能源理念的方式之一。因此,本论文旨在利用天然高分子水凝胶制备超级电容器,并可通过对天然高分子水凝胶制备过程进行调控达到超级电容器抗冻、柔性、高电容量的目的,为绿色化学和可持续发展领域提供新的思路。本论文的主要创新点包括:（1）构建了具有优异抗冻性能和力学性能的纤维素水凝胶,组建耐寒的超级电容器-纳米摩擦发电机自供能系统。（2）构建了基于纤维素水凝胶的一体化超级电容器,极大地减小界面电阻,提高超级电容器的电化学性能。（3）利用动物牙齿的特殊结构制备了性能优良的牙衍生超级电容器。本论文主要研究内容和结论概括如下:构建了由纤维素有机水凝胶基超级电容器和摩擦纳米发电机组成的自充电电源系统。通过调控制备过程中乙二醇和盐溶液组分来制备具有柔韧性、透光性、导电性和较好的低温耐受性的纤维素有机水凝胶。纤维素有机水凝胶的光学透过率、断裂伸长率和电导率分别达到93%、242%和1.92 S/m,以及低至-54.3 oC的优异抗冻性能,有望在恶劣条件下用作柔性导电器件。当作为储能装置时,基于纤维素有机水凝胶的超级电容器表现出较好的超级电容器性能、抗变形的耐久性和耐低温性。当作为能量收集装置时,基于纤维素有机水凝胶的摩擦纳米发电机显示出稳定性,以及抗低温性和耐用性。由纤维素基摩擦纳米发电机与纤维素基超级电容器集成,构建了柔性、抗冻的自供电系统,能够收集机械能和驱动小型化电子设备,在恶劣条件下显示出作为可穿戴电源系统的巨大潜力。通过在纤维素水凝胶上原位聚合聚苯胺制造了一种柔性、可拉伸且高性能的一体化超级电容器。所制备的超级电容器在1 m A/cm~2的电流密度表现出1210.7 m F/cm~2的高面积比电容、168.2μWh/cm~2的最大能量密度和669.1μW/cm~2的最大功率密度,优于报道的柔性一体化电容器。由于优异的机械性能,在1000次弯曲循环后电容保持89%。另一方面,纤维素/植酸/聚苯胺水凝胶也显示出作为应变传感器的巨大潜力。通过对水凝胶进行结构化后,基于纤维素的应变传感器表现出高达20.74的应变系数,能够以高灵敏度和较好的耐用性检测大多数人类活动。由于自然丰度、可再生性和环境友好性,生物质材料被认为是制造储能设备的潜力材料。然而,大量的牲畜产生了无数的动物源性牙齿,这些牙齿总是在没有任何科学处理的情况下进入自然环境,造成巨大的浪费。因此,将具有3D胶原蛋白基质的脱矿牛牙用作柔性凝胶电解质,而将脱矿牛牙煅烧得到衍生碳作为电极,可制备牙源性超级电容器。各向异性管状结构能够促进凝胶电解质中的离子传输,而衍生碳的多尺度多孔结构有利于电极表面离子吸附,因此牙源性超级电容器在已报道的基于生物质的超级电容器中表现出优异的性能,在0.4 m A/cm~2的电流密度下,具有131.7 m F/cm~2的面积比电容,6000次充放电循环后的电容保持率为84.6%,600次弯曲后的电容保持率为90.1%次。该工作为能源存储领域中生物质的跨学科和可持续利用开辟了一条新途径。本论文成功构建了基于天然高分子水凝胶的超级电容器。通过简单地调控水凝胶的制备过程,赋予水凝胶高导电性、抗冻性、柔韧性等特性,解决了在恶劣条件下超级电容器使用受限的问题,并进一步通过构建一体化超级电容器改善了电极和电解质的接触问题,极大提升了超级电容器的电容量。最后对废弃生物质材料进一步处理得到牙衍生超级电容器。本论文极大地拓展了天然高分子水凝胶在超级电容器领域和储能领域的应用范围,并为绿色化学和可持续发展领域提供新的思路,具有明显的学术创新性和实际应用潜力。