季铵盐离子液体及其水溶液的物性与吸收SO2机理研究

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湿法脱硫是目前常用的脱硫技术,研究开发新型高效吸收剂成为目前大气污染控制领域研究的热点和难点。离子液体由于具有挥发性低、热稳定性高、可设计性等优点,可作为一种新型吸收剂。季铵盐离子液体能很好的吸收SO2,若要工业化应用,必须降低体系的粘度,因此,课题组开展己内酰胺-四丁基卤化铵离子液体(CPL-TBAH ILs)水溶液吸收SO2的研究。本文研究了己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体(CPL-TBAB ILs)、己内酰胺-四丁基氯化铵离子液体(CPL-TBAC ILs)、己内酰胺-四丁基氟化铵离子液体(CPL-TBAF ILs)及其水溶液的各物理特性,包括热稳定性、pH值、粘度、密度、电导率,探讨了三种离子液体吸收SO2的吸收量和循环利用性能。研究结果表明:(1)CPL-TBAH ILs热分解温度在219℃-231℃之间,均显酸性,粘度随温度的升高而降低,电导率随着温度的升高而增加。(2)CPL-TBAB ILs水溶液的pH值随着温度的增加而降低,随着浓度的升高先增加后略微降低;CPL-TBAC ILs水溶液的pH值随着温度的升高而增加,随着浓度的升高先降低后增加;CPL-TBAF ILs水溶液的pH值随着温度的升高先增加后呈下降趋势,随着浓度的升高而增加。CPL-TBAH ILs水溶液的粘度随着温度的升高而降低,随着浓度的升高而增大;CPL-TBAH ILs水溶液的密度随着温度的增加而降低,随着离子液体浓度的升高而增大;CPL-TBAH ILs水溶液的电导率随温度的升高均降低,随着浓度的增大,电导率先增加后减小。(3)SO2对离子液体水溶液的溶解度随着阴离子的增大而增加,CPL-TBAB ILs水溶液对SO2的吸收效果最好,且离子液体水溶液对SO2的循环解析率很高,均在95%以上。同时以CPL-TBAB ILs水溶液吸收SO2后上下层溶液定性分析为例,得到了上下层溶液中各组分含量,推测了离子液体水溶液与SO2相互作用关系。其相互作用关系为:离子液体的N-H与卤素(F,C,Br)之间形成氢键,其水溶液吸收SO2,H2O中的O和SO2中的S结合,形成S-O键,形成酸,导致形成的氢键断裂,整个体系形成SO2-TBAH/CPL-H2O和SO2-CPL-H2O。CPL-TBAB ILs水溶液与CPL-TBAC ILs水溶液吸收SO2后形成的两个体系不溶,产生分层,下层溶液为SO2-TBAB/TBAC-H2O体系,上层溶液为SO2-CPL-H2O体系。CPL-TBAF ILs水溶液吸收SO2产生的两个体系互溶。当吸收后的溶液进行旋蒸后,水和SO2消失,又形成了以氢键形式存在的离子液体。己内酰胺-四丁基卤化铵离子液体及其水溶液的各物性研究数据,以及该类离子液体吸收SO2的循环利用研究,为该离子液体的工业化应用奠定技术基础。己内酰胺四丁基溴化铵离子液体水溶液与SO2相互作用关系的研究结果为从微观分子结构上研究离子液体+H2O+SO2的相互作用关系提供理论基础。
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