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近年来,钙钛矿太阳能电池（PSCs）以其优异的光电转换效率、简单的制备工艺和可溶液加工的低成本性等优点引起广泛关注。目前,PSCs的商业化进程已大力推动,但仍亟需解决商业化进程中的关键科学问题,其中如何制备高质量的钙钛矿薄膜并优化薄膜性能显得尤为重要。针对以上问题,本论文系统开展了钙钛矿薄膜晶体成核、生长、薄膜界面后处理优化、薄膜和晶界处中的缺陷控制等学科问题的研究。此外,还对薄膜稳定性和器件的大面积制备、模块组装方面进行了探讨研究,获得较好的进展。本论文主要内容和结果概括如下:（1）通过对CS+不同组分含量的(FA0.83MA0.17)1-xCsxPb(I0.9Br0.1)3型三元钙钛矿的退火时间和退火温度进行研究,提出了钙钛矿薄膜高温快速退火制备工艺。制备出微米级别大颗钙钛矿晶体,该方法减少了钙钛矿晶界处载流子的复合,降低了器件缺陷态浓度,获得了高性能钙钛矿太阳能电池。（2）通过向钙钛矿前驱液中添加具有功能性作用的离子液体,根据添加剂量不同来调控制备过程中钙钛矿薄膜的成核结晶速率和晶体生长过程,制备出微米级别结晶性更好的钙钛矿晶体。最优组获得了21.32%的光电转换效率和500 h空气中相对稳定性。（3）通过液相超声剥离的方法制备出分散性良好且平均粒径仅为2.83±0.63 nm的黑磷量子点,并通过界面后处理的方式在钙钛矿界面形成一层钝化层。处理后钙钛矿界面空穴汲取能力增强,降低了界面处空穴浓度的富集,器件开路电压和填充因子得到显著提升,最终器件获得了20.52%的光电转换效率。（4）通过使用氟代苯甲酰肼对FASnI3钙钛矿表面后处理形成一层钝化层,降低了薄膜中Sn4+的缺陷态浓度,改善了薄膜结晶,同时处理后的钙钛矿器件表面氧分子吸附能增大,减缓了氧分子对锡碘八面体持续破坏的速度。基于此,能够在0.1 ppm到100 ppm氧气范围下制备高性能FASnI3器件,因此有效提升了器件制备窗口。同时,器件在持续光照条件下,获得了600 h稳定的最大功率输出效率。（5）通过使用闪蒸法和钙钛矿薄膜高温快速退火的方法,成功制备了4×4 cm2和10×10 cm2大面积钙钛矿薄膜。之后将1.06 cm2大面积钙钛矿器件通过简易封装的方法,组装成4×4结构下的有效面积为16.96 cm2的串并联大面积钙钛矿组件,在标准AM 1.5G 100 mW/cm2光照测试下,能够获得3.289 V输出电压,80.25 mA输出电流和122.40 mW的最大输出功率。之后将串并联组件负载外电路,对大面积钙钛矿电池的应用做了初步研究。