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生物还原耦合化学吸收法处理烟气中氮氧化物具有处理效果好、经济成本低等优点,在烟气脱硝领域具有巨大的应用前景。本文研究了Fe(Ⅱ)EDTA-NO还原途径及机理,分析了氧气等因素对络合吸收剂再生的影响;论证了生物填料塔内生物还原耦合化学吸收工艺的可行性;通过分析生物还原耦合化学吸收法处理NO的过程,建立涉及气、液、固三相传质-反应动力学模型。论文取得以下一些有价值的结果:
(1)根据化学计量数和中间产物分析,探明了络合态NO的还原途径为以N2O为中间产物,终产物为氮气。微生物还原络合态NO时能同时利用葡萄糖和Fe(Ⅱ)EDTA作为电子供体,葡萄糖作为优先电子供体能使微生物还原过程获取更快还原速率。
(2) NO2-和NO3-作为竞争性电子受体阻碍了Fe(Ⅲ)EDTA还原时的电子传递,NO2-同Fe(Ⅱ)EDTA因化学反应生成部分Fe(Ⅱ)EDTA-NO的生成抑制了微生物的活性。氧气影响Fe(Ⅲ)EDTA的表观还原速率,由以下两方面的原因造成的:1)化学氧化过程使得Fe(Ⅲ)EDTA生成量增加;2)氧气对微生物毒害作用,降低了微生物的活性。
(3)利用生物填料塔反应器能有效的去除烟气中的氮氧化物,在连续稳态条件下具有持续去除模拟烟气中氮氧化物的能力;分析了总铁浓度、进气NO、SO2、氧气浓度、进气流量、液体循环量、填料塔高度以及反应器停运闲置等工艺参数对反应器运行的影响;利用PCR-DGGE技术初步分析了不同填料层微生物群落结构。
(4)以生物填料塔内NO传质-反应过程为研究对象,基于双膜理论,通过气相、液相以及固相(生物膜)的质量衡算,结合微生物降解动力学分析,在生物填料塔建立了NO传质-反应模型,利用该模型来预测NO的去除效率。根据该模型可知,吸收液中Fe(Ⅱ)EDTA浓度是维持生物填料塔高去除效率的关键参数。当络合吸收液中Fe(H)EDTA浓度高于3.4mM时,生物填料塔对NO的去除效率即可达到90%以上。
(1)根据化学计量数和中间产物分析,探明了络合态NO的还原途径为以N2O为中间产物,终产物为氮气。微生物还原络合态NO时能同时利用葡萄糖和Fe(Ⅱ)EDTA作为电子供体,葡萄糖作为优先电子供体能使微生物还原过程获取更快还原速率。
(2) NO2-和NO3-作为竞争性电子受体阻碍了Fe(Ⅲ)EDTA还原时的电子传递,NO2-同Fe(Ⅱ)EDTA因化学反应生成部分Fe(Ⅱ)EDTA-NO的生成抑制了微生物的活性。氧气影响Fe(Ⅲ)EDTA的表观还原速率,由以下两方面的原因造成的:1)化学氧化过程使得Fe(Ⅲ)EDTA生成量增加;2)氧气对微生物毒害作用,降低了微生物的活性。
(3)利用生物填料塔反应器能有效的去除烟气中的氮氧化物,在连续稳态条件下具有持续去除模拟烟气中氮氧化物的能力;分析了总铁浓度、进气NO、SO2、氧气浓度、进气流量、液体循环量、填料塔高度以及反应器停运闲置等工艺参数对反应器运行的影响;利用PCR-DGGE技术初步分析了不同填料层微生物群落结构。
(4)以生物填料塔内NO传质-反应过程为研究对象,基于双膜理论,通过气相、液相以及固相(生物膜)的质量衡算,结合微生物降解动力学分析,在生物填料塔建立了NO传质-反应模型,利用该模型来预测NO的去除效率。根据该模型可知,吸收液中Fe(Ⅱ)EDTA浓度是维持生物填料塔高去除效率的关键参数。当络合吸收液中Fe(H)EDTA浓度高于3.4mM时,生物填料塔对NO的去除效率即可达到90%以上。