杂原子掺杂石墨相氮化碳的制备及光催化性能研究

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光催化技术作为一种低能耗的环保技术,在解决能源紧缺和环境污染问题方面具有广阔的应用前景。但传统的光催化技术主要集中于紫外光光催化技术的研究,对太阳光的利用率低;且传统的光催化材料存在稳定性差、载流子迁移率低、制备成本高等问题,极大地限制了光催化技术的进一步发展。石墨相氮化碳(Graphitic Carbon Nitride,简写为CN)作为一种新型的非金属有机聚合物半导体,近年来在光催化技术的研究中表现出明显的优势。但由于其光谱响应范围较窄、光生电子空穴对分离率较低等问题,在一定程度上限制了CN在光催化领域中的应用。本论文主要采用杂原子掺杂的方式对CN进行改性,分别制备出了碲(Te)掺杂CN光催化剂(TeCN)和硫(S)、钆(Gd)双掺杂的CN光催化剂(SCN/Gd),并将其分别用于可见光催化固氮和降解磺胺甲基嘧啶(SMR)的研究。主要研究内容和结论如下:1、以三聚氰胺和碲粉为前驱体,采用水热法和高温煅烧法联用的方式制备了TeCN,并研究了其在可见光催化固氮方面的性能。研究结果显示:Te的引入增大了CN的比表面积,拓宽了其对光谱的响应范围,抑制了催化剂表面的光生电子和空穴的复合。Te掺杂产生的中间带和氮空位对固氮活性的提高有显著影响。同时,TeCN催化剂中Te6+、Te4+和Te0之间的价态转化进一步促进了光催化固氮反应。其中,1.0%TeCN催化剂(碲粉与三聚氰胺的质量比为1.0%)的光催化固氮效果最佳,是CN的7.2倍。此外,1.0%TeCN催化剂不仅具有较高的可见光催化固氮活性,还具有良好的光催化稳定性。2、采用一步热聚合的方式制备了S、Gd双掺杂的SCN/Gd,并将其用于光催化降解抗生素SMR的研究。研究结果表明:随着S、Gd原子的掺入,CN被成功地剥离成薄片,催化剂的比表面积明显增加,为光催化降解反应提供了更多的吸附和反应活性位点。同时,SCN/Gd催化剂的吸光域发生了明显的红移,拓宽了催化剂对太阳光的吸收范围。此外,S、Gd双原子的协同作用有效地抑制了光生电子空穴对的复合,提高了光生载流子的迁移率。在可见光照射下,SCN/Gd-0.1催化剂(GdCl3?6H2O的用量为0.10 g)具有最佳的降解效率,较CN和S掺杂的CN(SCN)分别提高了62%和52%。捕获实验表明,超氧自由基(?O2-)是SCN/Gd-0.1光催化降解SMR的主要活性物种。
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