【摘 要】
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Mg基合金作为镍氢电池负极具有电化学容量高（Mg2Ni H4、Mg Ni非晶的理论电化学容量分别为999m Ah/g、646m Ah/g）和资源丰富等优点,然而,Mg基合金电极在充/放电循环过程中容量衰减特别严重,前人的研究中普遍将其归因于Mg在碱性电解液中的腐蚀,并通过合金化等措施抑制Mg的腐蚀来提高循环稳定性,虽取得一定进展,但仍不能满足镍氢电池负极的商用要求。本文以Mg Ni基非晶合金为研究
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Mg基合金作为镍氢电池负极具有电化学容量高（Mg2Ni H4、Mg Ni非晶的理论电化学容量分别为999m Ah/g、646m Ah/g）和资源丰富等优点,然而,Mg基合金电极在充/放电循环过程中容量衰减特别严重,前人的研究中普遍将其归因于Mg在碱性电解液中的腐蚀,并通过合金化等措施抑制Mg的腐蚀来提高循环稳定性,虽取得一定进展,但仍不能满足镍氢电池负极的商用要求。本文以Mg Ni基非晶合金为研究对象,采用高能球磨法制备Mg Ni基多元非晶合金,通过合金化手段提高非晶结构的稳定性,从而改善其循环寿命,应用XRD、DSC、TG等方法表征非晶合金在充放电过程中的结构变化,主要结论如下:由于In与Mg有一定的固溶度,首先研究了In部分替代Mg对Mg Ni非晶结构和电化学性能的影响。DSC分析表明,相比Mg50Ni50非晶合金,Mg47.5In2.5Ni50和Mg45In5Ni50非晶合金的晶化温度从301℃分别提高到367和382℃,表明其热稳定性有所提高,分析这是由于In的引入,阻碍了Mg、Ni原子之间相对移动生成对应的晶相。Mg47.5In2.5Ni50合金电极的综合电化学性能最为优异,首圈放电容量432m Ah/g,相较于Mg50Ni50合金电极,其循环30圈的容量保持率从11.2%提高到38.8%。DSC和TG分析表明In的添加在充/放电循环过程中在缓解氢致晶化方面起着重要作用,因此大大提高了非晶态合金的电化学循环寿命。研究了Al,Cu,Ti,Sc部分替代Mg50Ni50合金中的Mg和Ni对非晶结构稳定性和循环稳定性的影响,其对电化学循环稳定性的改善效果排序为:Al>Cu>Ti>Sc。Cu,Ti不仅提高了合金中非晶相的热稳定性,还改善了合金的抗腐蚀性能,其中Mg45Al5Ni45Ti2.5Cu2.5合金电极综合性能最佳,最大放电容量为395.4m Ah/g,循环30圈的容量保持率为50.4%。Mg45Al5Ni45Ti5的最大容量为422.1m Ah/g,循环30圈的容量保持率为45.7%。选用Mg45Al5Ni45Ti5非晶合金,研究了不同充电容量对非晶结构和循环稳定性的影响。在200m Ah/g的低充电容量条件下,在首圈发生腐蚀氧化,合金颗粒表面形成稳定的腐蚀层,导致放电容量高于充电容量;接下来合金电极循环105圈不发生明显衰减,反映在循环过程中无明显氢致体积膨胀和粉末团聚体破碎发生,且电解液对活性物质的腐蚀影响甚微,但非晶合金内部仍缓慢发生氢致晶化,导致活性物质累积损失。当充电容量提高,非晶合金颗粒内部氢致晶化速率加快,导致放电容量低于充电容量,非晶合金的放电容量稳定圈数显著下降。当充电容量为500m Ah/g,由于合金内部氢致晶化加剧,且充电容量高于非晶合金的最大储氢容量,导致合金在充电时发生析氢反应,氢气泡逸出使粉末颗粒破碎,加快了合金腐蚀氧化,非晶合金的放电容量快速衰减。因此,进一步改善非晶结构的稳定性是提高镁基非晶合金电化学储氢性能的关键。
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