不对称分子轨道和库仑效应对高次谐波辐射影响的研究

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高次谐波光谱学将人们对微观世界的认识带入到了阿秒时间尺度。人们根据原子和对称分子因波函数有确定宇称而在单色场中只产生奇次谐波的特性已经发展了从谐波辐射谱中提取系统的结构和动力学信息的方法。而这些方法无法直接应用到因对称破缺能够同时产生奇偶谐波的不对称分子上。因此,不对称分子的超快探测成了高次谐波光谱学研究的热点问题。本文通过深入分析不对称分子轨道对谐波辐射的影响,探讨了如何利用谐波探测具有复杂对称性的不对称分子的结构。此外,库仑效应还对谐波辐射具有重要影响,在利用谐波辐射探测电子超快动力学的方案中需要对这些影响进行充分分析。本文中通过发展包含库仑效应的谐波辐射理论模型对相关影响进行了深入讨论。首先,本文研究了在强激光场中具有不同对称性的取向不对称分子的奇偶高次谐波产生(HHG)机制。基于强场近似模型,文中给出了对奇偶谐波辐射贡献的不同电离-再结合HHG通道表达式,得到了每个谐波产生有两条通道的结论。全通道的谐波产量与某一特定通道的谐波产量比较表明:电子从不对称轨道的对称成分电离的通道对奇偶谐波产生起到主要作用,而从不对称轨道的反对称成分电离的通道对奇偶谐波的贡献较少,因此可将这两种通道定义为主要通道和次要通道。研究结果表明这是由强激光场中不对称分子隧穿电离的性质决定的,在隧穿过程中,当束缚电子穿过由激光场和不对称库仑势共同作用形成的势垒时,会受到隧穿电离中不同通道干涉的影响,间接说明了分子结构对奇偶谐波产量的重要影响。本文中还给出了不同辐射通道对奇偶谐波不对称轨道成像的影响,为奇偶谐波辐射在高次谐波光谱学中的应用研究提供了帮助。然后,本文研究了单色场中具有复杂对称性的不对称分子平行垂直奇偶谐波产生机制。通过数值求解含时薛定谔方程(TDSE),文中对取向不对称分子在不同取向角下的平行和垂直奇偶谐波的产量进行了计算。模拟表明不对称分子的HHG对分子结构很敏感。同时在此基础上,利用分子结构考虑平面波近似中波函数的对称性,提出了一个简洁有效的模型对平行和垂直奇偶HHG的产量进行了预测。该模型也可以应用于不同的分子取向和各种激光强度以及其他不具有节面的不对称分子,为广泛的应用开辟了可能性,并对涉及不对称系统谐波产量的实验提供了参考。同时,本文还对库仑效应导致的强场电离时滞对电子随后的超快动力学的影响进行研究。隧穿出激光-库仑形成的势垒后,隧穿电子的运动仍会受到库仑势的影响。结果表明这种库仑效应使得电子隧穿出势垒的时间和电子自由时的电离时间之间产生了很大的时间差(大于100阿秒)。这种较大的时间差对强场过程如阈上电离和高次谐波产生具有重要影响,显著改变了电子轨道的时频特性。随后对这些影响进行了半定量分析,为研究强场物理和阿秒测量提供了新的思路。最后,本论文以数值和解析的方式研究了库仑势对高次谐波产生的影响。文中主要关注库仑势对与特定电子轨道相关的HHG辐射时间的影响。通过使用基于三维TDSE求解的数值法提取了长电子轨道和短电子轨道的HHG辐射时间。将TDSE预测的结果作为参照,把强场近似(SFA)与发展来的库仑修正强场近似模型(MSFA)的预测结果进行比较。结果表明,相比于之前的SFA模型,修正后的模型由于包含库仑效应预测出了更早的谐波辐射时间。这种效应对长短电子轨道辐射时间的影响不同,同时对低能谐波的影响比高能谐波也更为显著,此外它还改变了长电子轨道和短电子轨道的谐波幅值。不同的激光参数和库仑势形式也被用来验证了文中的结论。研究结果为提出包含库仑效应的HHG模型提供了有力的支持。
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