石墨烯气凝胶代表着一类新型的整体性碳质材料,其发达的孔隙、超低的密度以及优异的导电特性赋予了石墨烯气凝胶在能源、环保以及催化等领域广阔的应用前景,是近年来的研究热点。如何对石墨烯气凝胶的制备过程进行控制、实现对结构以及性能的可控调变,并建立对石墨烯气凝胶的改性策略,进一步发展高性能复合石墨烯气凝胶具有重要意义。本论文对石墨烯气凝胶的制备过程进行了深入分析,并结合胶体化学、微波化学的基本原理以及技术策略,成功制备了具有超低密度以及优异可压缩特性的石墨烯气凝胶；同时建立了对这种石墨烯气凝胶的改性技术策略,实现了一系列具有特殊功能和性质的石墨烯气凝胶复合物。具体的研究内容如下所示：1.研究了氧化石墨的微波响应特性,提出了微波辅助高效制备石墨烯的方法。通过控制石墨材料中氧含量,我们发现石墨材料的微波响应特性高度依赖材料的组成与结构。随着氧含量的增加,石墨材料的吸波性能大幅降低,反之亦然；目前广泛使用制备石墨烯的前驱体—氧化石墨,由于过高的氧含量几乎没有微波响应性。通过在氧化石墨基体中添加少量的石墨烯,体系的微波吸收特性能大幅提高,并能在微波加热下实现石墨烯的快速、高效以及规模化制备。2.探索了氧化石墨烯在不同环境下的组装行为,制备了高度可压缩的超轻石墨烯气凝胶。利用乙二胺对氧化石墨烯进行表面功能化并诱导组装,接枝在氧化石墨烯表面的乙二胺分子能够有效阻止氧化石墨烯纳米片在还原组装过程中的剧烈堆积；通过冷冻干燥移除凝胶中的溶剂后,利用微波加热技术处理石墨烯气凝胶,得到了具有高度可压缩的超轻石墨烯气凝胶。这种石墨烯气凝胶的密度低至3mg/cm3，在经历高度90%以上的压缩应变条件下,结构的完整性仍能保持,在撤去外力后能快速恢复原始形貌。这种技术手段为制备高性能的炭质宏观结构提供了新的可能性。3.制备了碳纳米管/石墨烯复合型气凝胶结构,研究了这种复合结构的油水分离性能。采用浸渍、蒸发的途径在超轻石墨烯气凝胶上均匀担载了二茂铁,利用微波处理担载二茂铁的石墨烯气凝胶时,由于石墨烯优异的吸波性能,石墨烯气凝胶在微波加热下快速的升温,引起二茂铁的降解并实现原位的碳纳米管生长。在复合结构中,碳纳米管垂直取向生长在石墨烯气凝胶的孔壁表面上,赋予了该结构超疏水/超亲油的特性。同时,原始石墨烯气凝胶发达的孔隙以及优异的可压缩特性能够得到很好的维持。当做为吸油材料使用时,碳纳米管/石墨烯复合气凝胶表现出了很高的选择性,对多数油品的吸附量高达100g/g;同时,饱和吸附后的气凝胶能够通过机械挤压的方式实现再生,进行多次使用,表现出了优异的可再生性能。4.利用石墨烯气凝胶作为骨架,在其孔隙中灌注环氧树脂后得到了具有优异导电特性的高分子复合结构。这种复合结构能在石墨烯的填充量仅为0.28wt.%的条件下实现优异的欧姆导电特性,且电导率能在室温至100℃的范围内维持维持不变,表明这种结构作为集成电路用高性能电阻元件的潜力。此外,我们还利用聚二甲基硅氧烷对石墨烯气凝胶骨架进行了加固,所得的泡沫结构表现出优异的可压缩特性、压阻特性以及具有高粘附力的超疏水特性。这些优异的性能主要来自于高度可压缩石墨烯气凝胶以及聚二甲基硅氧烷性能的有机耦合。同时,这也是第一次在泡沫状材料实现了高粘附力的超疏水特性。这些技术策略的开发也为制备高性能的高分子复合结构提供了新的可能性。