【摘 要】
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苯乙烯是仅次于聚乙烯、聚氯乙烯和环氧乙烷的第四大乙烯衍生产品,广泛用于生产树脂、塑料和合成橡胶等领域。目前,工业上90%左右的苯乙烯是在大量过热水蒸汽下由乙苯高温（600～650℃）直接脱氢制得。传统工艺存在的主要问题是:（1）反应温度高;（2）过热水蒸汽液化放出大量热量难以回收,能耗巨大。以CO2作为温和氧化剂,代替过热水蒸汽氧化乙苯脱氢制苯乙烯,不仅可以降低反应温度和苯乙烯生产能耗,而且还可以
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苯乙烯是仅次于聚乙烯、聚氯乙烯和环氧乙烷的第四大乙烯衍生产品,广泛用于生产树脂、塑料和合成橡胶等领域。目前,工业上90%左右的苯乙烯是在大量过热水蒸汽下由乙苯高温（600～650℃）直接脱氢制得。传统工艺存在的主要问题是:（1）反应温度高;（2）过热水蒸汽液化放出大量热量难以回收,能耗巨大。以CO2作为温和氧化剂,代替过热水蒸汽氧化乙苯脱氢制苯乙烯,不仅可以降低反应温度和苯乙烯生产能耗,而且还可以提高乙苯脱氢效率和苯乙烯选择性。因此,CO2氧化乙苯脱氢（CO2-ODEB）作为一种节能、高效和环境友好的绿色工艺,有望成为生产苯乙烯的替代工艺。设计研发高活性和高稳定性催化剂是CO2-ODEB实现工业化的关键。Co基催化剂具有良好的C-H键活化能力,Co/Al2O3催化剂在CO2-ODEB反应中表现出较好的催化活性。然而,不同制备方法和Co负载量对Co物种结构的影响、Co物种结构与其催化活性的关系以及Co/Al2O3的催化行为及其失活原因仍不清楚。为此,本文采用溶胶-凝胶法与浸渍法制备Co/Al2O3催化剂,详细研究制备方法和Co负载量对表面Co物种结构及其催化性能的影响,并通过多种表征技术,探究Co/Al2O3催化剂的构效关系和失活原因以及CO2的作用,为新型高效CO2氧化乙苯脱氢Co基催化剂的设计与优化提供新的思路。主要研究结果如下:（1）催化剂活性与制备的方法密切相关,溶胶-凝胶法制备的Co/Al2O3催化剂活性优于浸渍法。反应30 h后,溶胶-凝胶法制备催化剂的乙苯转化率（60.1%）是浸渍法制备催化剂（12.4%）的4.85倍。溶胶-凝胶法提高了活性组分Co的分散度,表面Co物种主要以四配位Co2+离子的形式存在,有利于CO2氧化乙苯脱氢反应。（2）Co/Al2O3的催化行为和Co物种结构取决于Co负载量。随Co负载量的增加,催化剂活性呈现先增加而后降低的变化趋势,在Co负载量为10 wt.%时,乙苯转化率达到最大。低Co负载量（≤10 wt.%）催化剂表面优先形成四配位Co2+离子,随着Co负载量的增加,可与反应物接触的Co2+位点增加,催化剂活性随之增加。高Co负载量（＞10 wt.%）催化剂表面形成晶体Co3O4,导致暴露于表面的Co2+位点减少,催化剂活性降低。催化剂表面的Co2+与催化活性具有良好的对应关系,表明四配位Co2+离子是Co/Al2O3催化剂的活性位点。（3）10Co-Al2O3表现出最佳催化性能,乙苯转化率最高可达64.4%,苯乙烯选择性为99.3%,反应30 h后,催化剂略有失活。在脱氢过程中,Co2+活性位点不仅能够保持结构稳定,而且还可以抑制积碳的生成,从而提高了催化剂稳定性。然而,催化剂表面形成的晶体Co3O4易还原生成金属Co物种,促进了积碳的生成,导致Co/Al2O3催化剂失活。反应30 h后的10Co-Al2O3催化剂再生测试结果表明,10Co-Al2O3催化剂具有良好的再生性能。与惰性N2气氛比较,CO2提高了Co/Al2O3催化剂的稳定性。在N2气氛下,虽然催化剂的初始活性较高,但失活很快,大量碳纳米管/丝状积碳的形成是催化剂失活的主要原因;CO2反应气氛能够有效抑制和消除催化剂表面积碳,提高催化剂的稳定性。
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