硫化态Mo基合成醇催化剂的助剂和载体效应及其EXAFS研究

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该论文在大量文献调研和该实验室过去研究的基础上,考虑在K-Mo/γ-Al<,2>O<,3>体系中加入微量贵金属钯或铑的修饰作用,考察钼负载量的影响和钴组分的协同作用,以及比较采用活性炭和氧化铝两种载体性质的差异.采用XRD、LRS、EXAFS技术研究了不同Pd含量的Pd-Mo-K/Al<,2>O<,3>催化剂结构.氧化态Mo-K/Al<,2>O<,3>催化剂体系中,Rh和表面"K-Mo"物种发生强相互作用,铑可能和钾钼物种结合成一种新的表面活性物相,从而使"K-Mo"物相晶粒变小,分散度提高,这种相互作用能促进Mo的硫化和还原,在硫化过程中能稳定Rh离子的存在.活性炭较Al<,2>O<,3>载体有比表面大,而高温,与活性组分作用弱,有利于有用金属回收再利用等特点,研究活性炭担载的不同Mo含量Mo-K催化剂结构,及其CO加氢合成低碳混合醇性能有一定的意义.Co通常是CO解离、C-C链增长和加氢的催化活性元素.氧化态Co-Mo-K/AC催化剂样品中的物相较为复杂;硫化态样品中,Mo主要以MoS<,2>物种形式存在于活性炭的表面上,而Co在低Co载量时主要形成"Co-Mo-S"相,在高Co负载量时会有部分类Co<,9>S<,8>的物相出现.氧化态Rh-Mo-K/AC中Rh与Mo有着较强的相互作用使得K<,2>Mo<,2>O<,7>向MoO<,2>转化.硫化还原后,Mo主要以MoS<,2>物种形式存在,其有序结构尺度随Rh含量的增加而减小.
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