近年来,随着信息产业的迅速发展,人们对于信息存储的容量提出了更高的要求。这直接促使了相关磁存储器件向着小型化,高密度的方向发展。为了实现这一目标,其中一个关键问题就是研究并制备具有高垂直各向异性的材料来作为存储媒介。在众多磁性材料中,L10相的FePt薄膜材料由于其具有很高的垂直磁晶各向异性能(Magnetocrystalline Anisotropy Energy, MAE)被认为是研发下一代超高密度存储器件介质的首选。然而,过高的MAE会带来能耗的上升,因而如何有效控制FePt及相关薄膜体系的MAE成为了人们关注的焦点。同时,在自旋电子学领域,一种新型的磁写入手段,即电场控制体系磁性,开始迅速发展。其中通过电场调控MAE可以改变材料的磁化矢量取向。与已有的磁场和自旋电流的写入方式相比,电场控制MAE的方案可以有效降低写入能耗,有望在未来的器件研究中体现出巨大的应用价值。基于这些研究背景,我们利用第一性原理计算研究了L10FePt复合薄膜体系的MAE并分析了不同因素对其的影响,同时结合了LLG宏自旋模拟的手段研究了FePt磁隧道结中基于电场脉冲调控MAE的磁翻转过程,并通过Fe/Cu体系这一简单结构分析了电场调控MAE的微观机制,具体内容如下：第一章阐述了工作的基本目的和研究动机,简要介绍了FePt等高垂直磁晶各向异性材料的研究背景,并重点关注了外加电场调控MAE的最新研究进展。第二章主要介绍了本文所利用的第一性原理计算所涉及的基本理论和方法。在第三章中,我们计算了Cu/(FePt)n/MgO体系的MAE,讨论了薄膜厚度、外加应力和界面杂化对MAE的影响,发现在FePt层厚度增加的情况下,MAE基本没有变化；而外加应力引起的晶格常数的增加可以直接导致MAE出现明显的下降,甚至出现了磁化易轴的转变。通过对体系中Fe原子分轨道的态密度进行分析,我们得出晶格常数的增加会使得Fe原子在30x2-y轨道上的少数自旋电子占据数出现明显下降,从而造成了相应轨道磁矩各向异性及MAE数值上的减少。同时,体系中Cu/FePt和FePt/MgO的界面效应也会使得MAE下降,其中Cu/FePt体现的影响更为明显,这主要是来源于界面处Cu原子与Fe原子的轨道杂化,引发了dz2轨道上少数自旋电子占据数的增加。在第四章中,针对MgO/FePt/Pt(001)体系,我们研究了外加电场下体系MAE的变化情况,结果显示MAE与外加电场之间存在一定的线性关系。基于这种线性调控关系,我们采用LLG宏自旋模拟讨论了在基于FePt的磁隧道结中电场脉冲导致的连续磁翻转,得出磁化强度翻转的最终态主要由脉冲时间宽度τ决定,且随着脉冲强度的不断提高,激发磁翻转的最小临界脉冲宽度Tmin不断下降,最大脉冲临界宽度Tmax则会逐渐上升。同时,增加磁化矢量的初始进动角度可以有效削弱在短脉冲时间宽度下的不规则翻转。此外,对体系施加连续的多个脉冲,可以触发磁化强度的交替翻转。在第五章中,我们以Fe/Cu薄膜体系为基本模型,研究了电场调控表面磁性及MAE的物理机制。第一性原理计算结果显示,外加电场能够在体系表面处诱导出基于自旋的电子屏蔽作用,从而使表面Fe原子的磁矩和体系的MAE发生线性改变。在此基础之上,我们应用了选择性轨道加场(Orbital External Selective Potential, OSEP)方法,对单层Fe原子的3d轨道施加外势场,改变其少数自旋电子的相对占据,并结合已有的解析理论,得出在改变相同电子占据数的情形下,dz2轨道对MAE的影响最为显著。通过在Fe/Cu体系中设计新的表面Fe原子的排列构型,我们调整了其在3dz2轨道上的电子占据,实现了对电场控制MAE效应的调节,同时通过OSEP方法在理论上实现了MAE对外加电场响应的增强。第六章,我们对本文的主要研究工作进行了总结,并展望了下一步的研究方向和议题。