功能化金纳米粒子对含铀(Ⅵ)废水的比色检测研究

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铀具有高放射性和生物毒性,近年来,由于核工业应用的快速发展,造成了严重的放射性污染,对生态环境和人体有着极大的威胁。本论文对纳米金粒子分别进行了磷酸化、吡啶化和嘧啶化金纳米粒子(ALD-AuNPs、2-AP-AuNPs、2-APM-AuNPs)传感器,并且研发了一种便携式测铀装置。功能化金纳米粒子通过UV-Vis、Zeta电位仪和TEM等手段进行检测及表征。(1)采用阿仑膦酸进行功能化修饰,成功地制备了阿仑膦酸功能化金纳米粒子(ALD-AuNPs)。基于磷酸根对UO22+的螯合作用,ALD-AuNPs可与UO22+形成金属螯合物,诱导ALD-AuNPs发生聚集,且溶液颜色从酒红色转变成蓝色,该变化能通过肉眼直接观察识别。在最优的p H和显色时间等条件下,其它金属离子(Cu2+、Co2+、Hg2+等16种金属离子)对该比色体系无干扰。当UO22+浓度在0.92-2.20μmol/L范围内,该浓度与吸光度比值(A680/A518)具有良好的线性关系,线性方程为Y=1.009X-0.8755(R2=0.991),最低检测限可达到2.36×10-8mol/L。(2)以2-氨基吡啶功能化的金纳米粒子(2-AP-AuNPs)为探针对UO22+进行比色检测。2-AP-AuNPs的吡啶基团可与UO22+形成金属螯合物,诱导2-AP-AuNPs发生聚集,且溶液颜色从酒红色转变成蓝色,该变化能通过肉眼直接观察识别。在最佳的条件下,其它金属离子(Cu2+、Co2+、Mn2+)等15种金属离子)对该比色体系无干扰。当UO22+浓度在6.69-48.44μmol/L范围内,该浓度与吸光度比值(A610/A531)具有良好的线性关系,线性方程为Y=0.0143X+0.1827(R2=0.995),最低检测限为1.34×10-7 mol/L。(3)以2-氨基嘧啶功能化修饰金纳米粒子(2-APM-AuNPs),建立了一种简捷并能用于现场实时检测UO22+的比色检测的方法。在最佳条件下,其它金属离子(Cu2+、Co2+、Pb2+等16种金属离子)对该比色体系无干扰。2-APM-AuNPs对UO22+显示出了极高的选择性。在最优实验条件下,检测UO22+时,浓度在0.56-12.03μmol/L范围内,该浓度与吸光度比值(A630/A528)具有良好的线性关系(R2=0.993),线性方程为Y=0.0639X+0.0123,最低检测限为3.02×10-8 mol/L。(4)自行研制了基于功能化金纳米粒子便携式现场检测铀的装置。这种新装置构造简单,体积小,约为368 cm3,成本低廉,整个装置采用蓄电池供电不需外接电源,从而保证在野外无电的情况下正常工作。
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