过渡金属氧化物薄膜中氧八面体调控及结构相变的研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:Ares_Stray
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近年来,过渡金属氧化物薄膜在下一代电子信息存储器件领域具有潜大的应用价值。由于薄膜制备工艺和水平的提高,研究者们正逐步完善对过渡金属氧化物薄膜丰富物性的探索。目前最有效的薄膜物性调控手段主要集中在异质结中的应力工程、界面电荷转移和金属阳离子掺杂等方面。然而,与传统的物性调控方式不同,本论文提出了两种新颖的物性调控途径,即非对称性界面工程和氮离子掺杂,并成功在不同的过渡金属氧化物体系中实现了对其晶体结构和宏观物性的高效调节。本论文首先利用非磁性La Ni O3与铁磁金属性Sr Ru O3之间的界面极性和晶体对称性的差异实现了对Ru O6氧八面体倾转的高效抑制,获得了四方相的Sr Ru O3层。同时,La Ni O3/Sr Ru O3异质结的导电性也显著提高。更重要的是,在结构调制的作用下,Sr Ru O3磁易轴方向从面内方向翻转成为面外方向,实现了极强的垂直磁各向异性。随后,本论文又提出了利用无限层结构铜氧化物Sr Cu O2厚度依赖的结构相变来调控近邻层Sr Ru O3氧八面体参数的方法。随着Sr Cu O2厚度的减小,其氧配位方式将发生平面型到链状型的转变。我们通过对其沉积原子层数的精确控制,制备了两种不同晶体对称性的Sr Cu O2/Sr Ru O3/Sr Cu O2三明治结构异质结。利用Sr Cu O2层氧配位方式的改变,诱导了Ru O6的倾转,实现了Ru4+自旋态的转换,进一步调制了Sr Ru O3的垂直磁各向异性和反常霍尔电阻率。最后,本论文利用原位氮离子掺杂的方法实现了对透明导电氧化物La VO3薄膜的电输运性质的调控。原位氮离子掺杂向La VO3-δNδ体系中引入空穴,导致载流子浓度的降低,同时N3-诱导了Sr Ti O3(110)衬底上La VO3-δNδ单晶薄膜在面外方向的晶格拉伸,产生晶格畸变,氮氧八面体发生了超大角度扭转,引起能带结构的变化,诱导La VO3-δNδ薄膜出现金属—绝缘体转变。利用同样的原位氮离子掺杂技术,本论文将母相为反铁磁性的Cr2O3在掺氮后转变为铁磁性的Cr2O3-1.5δNδ。研究结果表明,在磁性调控方面,随着氮掺杂量的增加,会使其晶体结构发生明显的变化,Cr2O3-1.5δNδ薄膜的晶体结构逐渐由刚玉结构转变为四方晶格,并且饱和磁化强度呈减弱趋势。这一结论与我们基于第一性原理计算得到的理论预言相符。此外,本论文还构筑了[(Cr2O3)N/(Cr2O2.85N0.1)N]5超晶格,并在该异质结中中观测到了交换偏置现象。本论文的研究工作证实了利用非对称的界面工程和阴离子工程调控过渡金属氧化物薄膜物性的可行性,拓宽了我们对于材料宏观物性与其微观结构之间联系的认知,有利于开展后续过渡金属氧化物和氮氧化物薄膜在功能器件应用方面的研究。
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