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有机-无机杂化钙钛矿材料具有光吸收系数高、载流子迁移率高、载流子扩散长度大、禁带宽度可调等优异的半导体特性。得益于这种材料如此优异的半导体特性,钙钛矿太阳能电池作为新型太阳电池的后起之秀,在十年的时间内其转换效率从最初的3.8%提升到了25%。钙钛矿电池不仅转换效率高,制备工艺也十分简便,这也是引起广大研究者人员关注的另一个重要原因。目前,使用真空蒸镀、喷涂、打印、刮涂、旋涂等多种方法都能制备出了高效的钙钛矿电池。在这些制备方法中,溶液旋涂法操作简便、成本低廉、对实验设备要求较低,是实验室研究钙钛矿电池使用最多的制备方法。要使用简单的旋涂工艺制备出高效钙钛矿电池,必须保证制备出来的薄膜具有覆盖率高、无孔洞、结晶性高、晶粒大等特点。溶液法制备工艺中,结晶成核过程是决定薄膜质量的关键因素。初始成核过程决定薄膜的表面覆盖率,晶体生长过程决定薄膜的结晶质量和晶粒大小。因此,使用溶液法制备出高质量薄膜的关键在于控制结晶成核过程。研究表明,钙钛矿薄膜的结晶成核过程受到溶液组分、溶剂组成、温度、制备工艺等多种因素影响。本论文主要基于温度和溶剂工程来调节控制钙钛矿薄膜的结晶成核过程,研究内容包括以下五个方面:1.低温衬底控制钙钛矿薄膜结晶成核过程。本研究中提出了一种基于低温衬底控制晶核位置和晶体生长方向（NPCG）的钙钛矿薄膜制备方法。在低温衬底上涂膜,衬底表面的溶液形成大的过饱和比,促使大量异质晶核形成并均匀分布在衬底表面。这些晶核在后续退火过程中能够有效引导钙钛矿晶粒从衬底表面向上生长。同时,由于衬底表面温度低,更多DMSO溶剂分子残留在薄膜中。这些残留溶剂在热退火过程中能够溶解晶界并有效促进钙钛矿晶粒生长,提高钙钛矿薄膜的质量。基于NPCG工艺得到了晶粒贯穿整个薄膜的高质量钙钛矿薄膜,更加有利于电荷在薄膜中传输。最终制备得到了转换效率17.14%的平面结构电池(ITO/PEDOT:PSS/CH3NH3PbI3-xClx/PC61BM/BCP/Ag),开路电压达到了1.14 V。2.溶液温度对反溶剂法钙钛矿薄膜质量和电池性能的影响。本研究中主要探究了甲氨（MA）和甲脒（FA）钙钛矿溶液的温度对薄膜质量和电池性能的影响。薄膜的XRD特征表明,溶液温度在0-100℃范围内变化对MA薄膜的结晶性没有明显影响,但会改变FA薄膜的晶体生长取向。AFM形貌表征发现,溶液温度升高导致MA薄膜粗糙度增加。相反,溶液温度升高降低了FA薄膜的表面粗糙度。电池性能测试结果发现,MA和FA溶液温度在0-80℃范围内变化对反溶剂方法制备的电池性能没有明显影响。3、一步旋涂制备免退火、免反溶剂（AAF）钙钛矿电池。热退火工艺一般用来促进溶液法制备的钙钛矿薄膜结晶过程。研究发现,如果能够在制备的过程中有效去除残留溶剂,不使用热退火也能获得高度结晶的钙钛矿薄膜。本研究中,我们使用2-甲氧基乙醇（2-M）代替DMF、DMSO、GBL等传统溶剂配制钙钛矿溶液。与传统溶剂相比,2-M能够在旋涂过程中迅速挥发使薄膜快速成核。同时,XRD测试结果表明,DMF、DMSO和GBL溶液旋涂制备的薄膜存在中间相,而2-M溶液在旋涂成膜后能够完全转变成钙钛矿晶体结构。基于2-M溶液,我们使用简单的一步旋涂法制备得到了转换效率为12.95%免退火、免反溶剂钙钛矿电池。4.溶剂工程调控AAF钙钛矿薄膜结晶过程。上一个工作中我们使用2-M溶液制备出了AAF钙钛矿电池。实验结果表明,旋涂过程中2-M溶剂挥发十分迅速,使得薄膜在旋涂过程中快速成核结晶,得到的钙钛矿的晶粒较小,并且薄膜的表面粗糙度比较大。为此本研究工作拟通过高沸点溶剂（DMF,DMSO,GBL）掺杂调控薄膜的结晶成核过程、改善表面形貌。结果表明,GBL掺杂后能够获得转变完全、表面平整的钙钛矿薄膜。5.低温对AAF钙钛矿薄膜结晶过程的影响。基于工作1和2,本研究工作主要探究低温衬底和低温溶液对AAF钙钛矿薄膜结晶过程的影响。实验结果表明,2-M溶液温度降低对AAF薄膜的表面形貌、晶体结构和器件性能没有明显影响。当衬底温度降低后,促进了AAF薄膜异质成核过程并抑制了均质成核,使得钙钛矿薄膜的表面形貌更加光滑平整。