【摘 要】
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改革开放以来,我国经济发展迅速,人民的生活需求日益增长,致使机动车保有量飞速增长,机动车尾气成为破坏大气环境的主要“元凶”之一。其中,尾气中的氮氧化物（NOx）和一氧化碳（CO）是两种典型的大气污染物,给大气环境带来巨大的影响。一氧化碳选择性催化还原技术（CO-SCR）在无任何额外反应物供应的情况下,可以同时消除NO和CO并将其转化为CO2和无害的N2,成为近些年的研究热点。催化剂的选取是CO-S
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改革开放以来,我国经济发展迅速,人民的生活需求日益增长,致使机动车保有量飞速增长,机动车尾气成为破坏大气环境的主要“元凶”之一。其中,尾气中的氮氧化物（NOx）和一氧化碳（CO）是两种典型的大气污染物,给大气环境带来巨大的影响。一氧化碳选择性催化还原技术（CO-SCR）在无任何额外反应物供应的情况下,可以同时消除NO和CO并将其转化为CO2和无害的N2,成为近些年的研究热点。催化剂的选取是CO-SCR的重中之重。本文以ZIF-67为基础,设计研发多种ZIFs衍生物及其核壳材料衍生物,在模拟烟气中进行一系列低温CO-SCR脱硝活性实验;采用多种表征方式探究碳化温度及氧化温度对催化剂微观结构和理化性质的影响;选择出低温脱硝性能最优的催化剂进行抗水、抗硫及抗氧性能研究;最后通过原位FTIR技术,深入探究CO-SCR反应的中间物种,进而揭示反应机理。主要研究结论如下:（1）将ZIF-67作为牺牲模板,通过碳化和氧化合成嵌入多孔碳（CoOx@PC-T）中的Co3O4纳米颗粒（NPs）。CoOx@PC-T的形态保持ZIF-67的十二面体结构,利用固定床石英管反应器测试其CO-SCR活性。通过一系列表征探究了热解温度对催化剂微观结构和理化性质的影响。结果表明,碳化温度会对催化剂的结构产生较大影响,当碳化温度升至800℃时,催化剂表现出优异的低温CO-SCR催化性能和热稳定性,在150℃时催化效率可达93.3%,300℃时仍可达99%以上。增强的低温SCR活性主要是由于其较高的化学吸附氧浓度、Co3+/Co2+以及较大的比表面积。通过原位FTIR技术发现CO与吸附的NOx物种反应生成N2和CO2,反应在小于200℃时遵循Mv K机理,200-300℃下遵循Eley-Rideal（E-R）机理。抗性实验表明CoOx@PC-800稳定性较高,但易受SO2、H2O以及O2的影响。（2）将碳化后的ZIF-67在350℃进一步氧化,获得Co3O4@PC-T多孔碳纳米颗粒。Co3O4@PC-800在175℃时的催化效率已达83%,在200℃时,催化效率达98.8%,展现出出色的低温脱硝效率,这主要是由于其具有较大的比表面积,较高的Co3+/Co2+比率及较高浓度的活性表面吸附氧。原位FTIR测试表明在CO-SCR反应中NO优先吸附在催化剂表面并反应生成一系列中间活性物种,进而生成N2,反应遵循E-R机理。Co3O4@PC-800具有高稳定性、较好的耐水性以及一定程度的抗氧性。（3）以ZIF-67为核,制备出CoOx@Cs-T ZIFs核壳衍生材料,该催化剂在225℃时实现90%以上的NO转化率,反应遵循E-R机理。抗性实验表明其在一定的氧气浓度下具有优异的催化性能。当氧气浓度为0.5%时展现出最优的催化效率。在100℃时,催化效率可达83%以上,具有优异的低温脱硝性能。在250℃时催化效率达到最大值99%,这是因为碳壳的存在增强了对氧气的吸附作用并且为反应提供了极大的表面积。
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