【摘 要】
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光催化技术以太阳能为驱动力,通过光催化剂将丰富的太阳能转化清洁的氢能,是解决能源短缺和环境污染问题的理想途径之一。高效的光催化材料是这一途径得以实现的前提。因此,新型高效的光催化材料的研发是当前光催化研究的前沿。本文在含过渡金属离子钙钛矿结构氧化物的研究基础上,设计制备出钽铌酸钾光催化剂(KTN),将其应用于光催化制氢和光催化降解污染物领域。为实现催化活性的进一步提升,以钽铌酸钾为核心设计制备了以
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光催化技术以太阳能为驱动力,通过光催化剂将丰富的太阳能转化清洁的氢能,是解决能源短缺和环境污染问题的理想途径之一。高效的光催化材料是这一途径得以实现的前提。因此,新型高效的光催化材料的研发是当前光催化研究的前沿。本文在含过渡金属离子钙钛矿结构氧化物的研究基础上,设计制备出钽铌酸钾光催化剂(KTN),将其应用于光催化制氢和光催化降解污染物领域。为实现催化活性的进一步提升,以钽铌酸钾为核心设计制备了以下新型光催化剂:1、以葡萄糖为碳源通过水热法制备了高光催化制氢活性的碳层修饰钽铌酸钾(C/KTN)催化剂,在模拟太阳光条件下产氢速率可达1776μmol·g-1·h-1,是纯相KTN的2.44倍。除制氢之外催化剂还展现出良好的光催化降解有机物活性。通过XRD、XPS、FT-IR、Raman、SEM等表征手段确定了碳层修饰钽铌酸钾的形貌结构和作用机制。催化剂的活性提升机制为负载的碳薄层增大了催化剂的表面积并通过捕获电子阻碍了表面电荷复合,有效提升催化剂的光生载流子分离率;2、为了拓宽钽铌酸钾的光吸收范围,通过微波加热法快速制备具有高可见光响应性能的钽铌酸钾修饰石墨相氮化碳复合光催化剂(KTN/g-C3N4),利用与石墨相氮化碳复合有效克服了钽铌酸钾可见光利用率低、光生载流子分离效率低的缺陷,其可见光条件下的最佳产氢速率可达86.2μmol·g-1·h-1,是纯相g-C3N4的9.3倍;3、通过钽铌酸钾与窄带隙半导体硫化镉复合形成异质结结构,同样有效提升了钽铌酸钾的光生载流子分离效率及可见光响应能力。在以硫化钠为牺牲剂的条件下,光催化制氢活性有大幅度的提升,硫化镉修饰钽铌酸钾(CdS/KTN)复合光催化剂在模拟太阳光照射下产氢速率可达1252μmol·g-1·h-1,是纯相KTN的261倍,在可见光条件下其产氢速率达110μmol·g-1·h-1,为纯相CdS的5.9倍。
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