【摘 要】
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随着世界对绿色可持续能源需求的日益迫切,获取氢能特别是以光解水获取氢能成为了人们最关注的重点研究方向之一,其核心是寻求光催化材料的突破。其中,廉价过渡金属或这些金
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随着世界对绿色可持续能源需求的日益迫切,获取氢能特别是以光解水获取氢能成为了人们最关注的重点研究方向之一,其核心是寻求光催化材料的突破。其中,廉价过渡金属或这些金属氧化态材料是研究热点之一,相对于常规纳米颗粒型催化剂,考虑到其有限的受光面及颗粒不连续性导致的电荷传递断面造成的不利影响,本论文拟设计制备纳米片型镍基催化剂进行光催化产氢性能研究,具体结果如下:(1)以氧化还原合成法尝试进行了目标样品的制备,通过粉末X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征,验证所合成样品为Ni(OH)2纳米片材料,在90 ml水,10 ml三乙醇胺,20 mg曙红,20 mg催化剂,常温常压可见光照射条件下可实现1.8 mmol g-1h-1的产氢量,在与产氢相同的条件下再加入300 μL硝基苯,可利用光催化原位产出的氢将硝基苯还原,转化率可达98%;而将其焙烧为NiO-Ni(OH)2复合纳米材料后,产氢量有所提高,通过阻抗(EIS)分析表明,Ni(OH)2纳米片材料相对于复合材料的界面电荷传递阻抗较高,由此表明进一步降低界面阻抗是提高镍基纳米片材料电催化性能的关键方面,为此进行了后续的引入氧化石墨烯片层材料构建镍基-石墨烯复合材料研究。(2)在合成体系中,引入氧化石墨烯片层材料,在其上尝试构建镍基纳米片,由综合表征分析表明在镍载量介于2.0-12.0 wt.%时,皆可获得镍基-石墨烯复合纳米片材料;由光催化测试表明,引入氧化石墨烯后,相对于单一镍基纳米片材料,可显著降低界面电荷传递阻抗,且载量越低,阻抗降低越显著,而光催化产氢性能及光致产氢原位加氢性能分别可提高19.2倍和4 h到达98.5%的转化率,这些结果表明通过构建纳米片型镍基-石墨烯复合材料,有望得到性能优异的廉价实用型光催化解水制氢催化剂。
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