浆态床合成甲醇铜基催化剂的制备及研究

被引量 : 2次 | 上传用户:anilit
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
浆态床合成甲醇工艺具有传热效率好、可采用富CO气体、尾气不循环或少循环、单程转化率高、在线更换催化剂以及操作负荷弹性大等特点,能够大规模生产甲醇,并且特别适宜于以煤气化为基础的多联产系统中的化工产品联产。但是目前从合成气出发利用固定床合成甲醇是唯一的工业化方法,浆态床合成甲醇仍未实现工业化,主要是由于应用于浆态床的催化剂容易失活,稳定性是急需要解决的问题。本文通过改进共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂的工艺,在催化剂中加入第四组分Zr,并在CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体的制备过程中引入微波辐射,考察了Cu/Zn、沉淀方式、沉淀剂、溶剂等对前驱体物相组成、催化剂微观结构及表面性质对催化合成甲醇活性和稳定性的影响。通过研究,本论文得出如下主要结论:(1)在共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体的过程中,微波辐射能促进晶相的选择生成,提高晶体的结晶度,使之含有较多的绿铜锌矿物相(Cu, Zn)5(CO3)2(OH)6。Cu/Zn比值对前驱体晶相形成影响较大,当Cu/Zn比为2.O时,所制备前驱体焙烧后CuO-ZnO间协同作用更好,具有较好的浆态床合成甲醇催化活性和稳定性。(2)在沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体的过程中,先沉淀铝得到悬浮液,再在悬浮液中并流沉淀铜和锌,沉淀母液中先生成Cu2CO3(OH)2和Zn5(CO3)2(OH)6,并发生同晶取代生成(Cu, Zn)2CO3(OH)2和较大含量的(Cu, Zn)5(CO3)2(OH)6。铜和锌同时沉淀到载体氧化铝上,不但使得铜与锌相互分散均匀,且充分发挥载体的作用,使活性组分CuO均匀分散于载体Al2O3上,有利于催化合成甲醇活性的提高。(3)针对浆态床催化剂失活的问题,在CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂中加入了第四组分Zr,结果表明Zr能使焙烧分解后催化剂的铜锌协同作用好,提高甲醇合成的活性和稳定性。80℃沉淀制备的含4%Zr的四元催化剂的失活率降低了65.12%,从而较好地解决了浆态床甲醇合成催化剂易失活的问题。(4)在共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂草酸盐前驱体过程中,乙醇溶剂选择了前驱体中晶相的生成,并抑制晶相长大。微波辐射能并促进了前驱体中草酸铜与草酸锌的同晶取代,使前驱体中主要生成(Cu, Zn)C2O4物相,呈纳米纤维状形貌;采用乙醇溶剂和微波辐射老化均能改善浆态床CO2加氢合成甲醇的性能,使其甲醇时空收率达到202 g·Kg-1·h-1,CO2转换率达到22.65%。
其他文献
现代商战,有时更象一场心理战。不同的心理战法,就会有不同的“争战”结果。在这个“专业决定未来,心态决定一切”的年代,心理有时比技能更重要,这在厂家与现代零售渠道的“交锋”
目的观察乙肝抗纤汤联合恩替卡韦治疗乙肝肝硬化的疗效及其对炎性因子的影响。方法选择2012年1~12月就诊的乙肝后肝硬化代偿期患者94例,随机将患者分为观察组和对照组,每组47
这本书是迄今为止我所读到的、关于"情妇"这一特定女性角色和生活方式的最精深也最坦诚的理解。作者以一个情妇和作家的双重身份,第一次以女性为认识主体和价值判断主体,打开"情
<正> 一 唐人吴兢所撰《贞观政要》,是一部研究唐初历史十分有价值的政论性文献。全书共十卷,四十篇。它记载了贞观年间(公元六二七——六四九)唐太宗李世民及其臣僚们,如魏
现代教学手段的综合运用,是实现教学目的和培养目标的基本途径。不仅帮助教师拓展和延伸了人体的作用,还可充分调动学习者视听感觉器官的功能和人脑逻辑思维的判断能力,达到传统
色彩是重要的视觉语言,它有助于烘托影片主题,给观众强烈的视觉冲击力,传达出独特的审美意念和内涵,增强了影片的艺术气息。在张艺谋电影中,常用色彩来表现影片主题与风格、
本论文采用了层序地层学及沉积模式研究相结合的研究思路。通过深入研究四川盆地中二叠统层序地层特征,沉积相特征、岩相古地理特征及沉积模式,预测了中二叠统储层发育的有利
储层非均质性是影响油气渗流和驱替过程中最直接的因素之一,它对剩余油的分布有较大的影响。Palogue油田位于苏丹3/7区Melut盆地的北部,目前正处于油田评价阶段。前人的研究
高职特殊用途英语(ESP)教学实践和研究工作近年来开展的方兴未艾,虽遇到了不少的困难和阻力,但在不少方面还是取得了很大的发展。本文吸取现有的成绩和不足,在教学理论的指导
随着医疗改革不断深入,信息技术的不断发展,各级各类医疗卫生单位的HIS(医院信息系统)系统的功能不断地完善,医院的数据越来越多,数据库规模不断扩大。利用好医院这些海量的