在核能的发展利用中,不可避免地会产生放射性废物,尤其是高放废物。高放废物释热率高,且含有半衰期长、生物毒性强的放射性核素,必须对其进行有效的处理处置以保障核能的可持续发展。针对高放废物的处理,最有效的措施是固化。锆石（ZrSiO4）被认为是固化高放废物的候选基材之一,然而因化学剂量偏差或制备方法等问题,常获得含有第二相的SiO2/ZrSiO4复相陶瓷,对材料的性能会产生一定的影响。因此,研究SiO2/ZrSiO4复相陶瓷固化体的制备及其化学稳定性,对高放废物的安全有效固化处理具有重要意义。本论文以SiO2/ZrSiO4复相陶瓷为固化基材,开展模拟锕系核素的固化处理研究,重点研究固化体的制备、固化机理及其化学稳定性等1。主要开展了以下研究工作:（1）以SiO2和ZrO2为原料制备了 xSiO2/ZrSiO4（0≤x≤0.3）复相陶瓷,研究了 Si/Zr摩尔比和烧结温度对固化体物相、结构及微观形貌等的影响。结果表明,ZrSiO4形成率随着Si/Zr摩尔比从1到1.2的增加而增加,但随1.2到1.3的增加而减小。当Si/Zr摩尔比为1.1和1.2时,制得的固化体为单一 ZrSiO4相;当摩尔比为1和1.3时,制得的固化体为ZrSiO4和方石英两相共存。此外,Si/Zr摩尔比的增加可促进晶粒的生长和致密性的提高。（2）以Nd3+为三价锕系核素的模拟替代物,0.2SiO2/ZrSiO4复相陶瓷为固化基材,开展了0.2SiO2/Zr1-xNdxSiO4-x/2（0≤x≤0.1）复相陶瓷固化体的制备及其固核机理研究。借助XRD、SEM、BSE和EDS等手段研究了 Nd固溶量和烧结温度等对固化体物相和微观结构演变的影响。结果表明,当0≤x＜0.04时,0.2SiO2/Zr1-xNdxSiO4-x/2固化体为单一ZrSiO4相;当0.04≤x≤0.1时,固化体为ZrSiO4和Nd2Si2O7两相共存结构,Nd3+在0.2SiO2/ZrSiO4中的固溶极限约为4 a t%。随着Nd掺杂量的增加和烧结温度的升高,ZrSiO4的晶胞参数及体积增大,证明了模拟锕系核素的晶格固化机理。此外,较高的Nd掺杂量和烧结温度有利于固化体的致密化。因此,0.2SiO2/ZrSiO4复相陶瓷是三价锕系核素的候选固化基材。（3）开展了 0.2SiO2/ZrSiO4复相陶瓷固化体的化学稳定性研究。Nd和Zr元素的归一化浸出率随着浸出时间的增加而降低,在28天后达到稳定,分别为～10-4和～10-6 gm-2 d-1。研究结果表明,采用高温固相法制得的0.2SiO2/ZrSiO4复相陶瓷固化体具有较好的化学稳定性。此外,烧结温度和Nd掺杂量对复相陶瓷固化体的化学稳定性都存在一定影响,化学稳定性随烧结温度的提高而增强,随Nd掺杂量的增加而降低。通过开展SiO2/ZrSiO4复相陶瓷固化体的制备及其化学稳定性研究工作,掌握了复相陶瓷固化体的制备方法,弄清了模拟三价锕系核素的固化机理,掌握了固化体的化学稳定性等信息。该研究结果可为高放废物陶瓷固化提供一定的理论依据和实验支撑。