自石墨烯发现以来,二维层状材料无论在基础研究还是技术应用方面,都因其电学、光学、力学等物理性能的独特性而受到重视。层数控制对二维层状材料的性能有着决定性的影响,比如石墨烯和二硫化钼等存在随厚度变化的电子特性。另外,二维层状材料由于层间范德华力相互作用,因此可以通过插层的方式集成高度不同的二维层状材料从而使其具有大范围调节的电子和光学性能。然而目前报道的减薄工艺仍存在不均匀、破坏性大、不可控等问题,插层工艺也面临着效率低、耗材大、重复性差等挑战。鉴于此,本文基于实验室的非平行板式电容耦合等离子体系统开发了两种先进的等离子体工艺。首先,研究了以离子轰击效应和以化学反应为刻蚀原理的等离子体减薄工艺,对石墨烯和二硫化铼（ReS₂）分别实现了可控减薄。其次,开发了温和氧气等离子体插层工艺,对二维过渡金属硫族化合物（2D-TMDCs）实现了插层,构筑了二维原子晶体分子超晶格并分析了插层的物理机制。论文的主要研究内容和成果归纳如下:1.开发了以离子轰击效应和以化学反应为刻蚀原理的等离子体减薄工艺,对石墨烯和ReS₂分别实现了逐层刻蚀。研究表明,石墨烯由于碳碳键非常稳定的性质,需要离子轰击来实现刻蚀,因此本文采用介于容性和感性放电过渡阶段的等离子体（等离子体密度较高）并选用氢气或氩气（易电离的气体）作为先驱气体对石墨烯实现了逐层刻蚀;由于SF₆/N₂等离子体可将2D-TMDCs材料如ReS₂等分解成易挥发的气体,因此本文采用容性等离子体（等离子体密度极低）并选用SF₆/N₂混合气体作为先驱气体对ReS₂实现了逐层减薄。本文通过调节先驱气体以及输入功率来实现快速减薄和慢速减薄模式,结合两种刻蚀模式可以获得任意层数的均匀石墨烯和ReS₂薄膜。研究表明石墨烯由于离子轰击所产生的缺陷可通过后续热退火来修复。上述实验结果表明温和等离子体减薄工艺可靠性高,与半导体制造工艺相兼容,在二维层状材料器件方面具有较好的应用前景。2.开发了一种温和氧气等离子体插层工艺,系统研究了等离子体插层工艺对TMDCs二维材料的结构、成分、厚度以及光电性能的影响,成功构筑了TMDCs单层与氧分子层相间的二维原子晶体分子超晶格。温和等离子体插层工艺工作在容性放电模式,不仅等离子体密度极低,而且等离子体电场与衬底表面平行,从而驱动等离子体所产生的O₂⁺离子进入TMDCs层间空间,并与相邻的TMDCs单层通过范德华力相互作用形成稳定的O₂分子层。由此导致的层间距展宽有效分离了TMDCs单层,抑制了层间耦合作用。与原始2D-TMDCs材料相比,MoS₂[O₂]_x、WS₂[O₂]_x、MoSe₂[O₂]_x和ReS₂[O₂]_x超晶格展现出单层材料的特性如直接带隙。另外,与原始异质结光电晶体管相比,插层之后的超晶格异质结具有更好的光电性能。其中MoS₂[O₂]_x/WS₂[O₂]_x超晶格水平异质结的光电流提高了100倍,本文将其归因于具有间接带隙的异质结转变成了具有直接带隙的超晶格异质结。这些结果证明上述插层工艺不仅为优化二维原子晶体分子超晶格层间堆垛和相互作用提供了一种潜在的通用方法,而且将单层材料的特性赋予超晶格,为未来光电器件的发展开辟了一条崭新的道路。