锆及锆合金具有诸多优异的物理化学性能,如较小的中子吸收截面积、抗氧化、抗辐照、耐腐蚀、热膨胀系数小、密度低等特性,在航空航天、能源、船舶以及生物医学等领域具有广阔的应用前景。然而,现有锆合金强度较低这一不足,限制了其大规模的工程化应用。基于此,探索和发展新型高强锆合金具有重要的理论价值和现实意义。本学位论文致力于探索不同溶质原子在锆晶界和体相晶格中的偏聚和扩散行为,旨在建立一套较为完备的新型锆合金的设计理论和方法。主要的研究工作和结论如下所述:（1）异质元素的偏聚可以显著改变晶界的性质。从这个意义上讲,评估溶质原子偏聚以及它们对锆晶界强度的影响对分析和设计新型锆基合金十分关键。通过第一性原理计算系统探索了30种常见的金属溶质原子偏聚对Zr{10（?）1}晶界强度的影响。首先,用溶解能评估了溶质原子在Zr晶格中的本征特性。此外,用经典的Rice-Wang模型和第一性原理拉伸测试比较研究了不同溶质原子对Zr{10（?）1}晶界的强化脆化效应。研究发现Ag、Bi、Au和Sn在晶界1位点的偏聚会脆化晶界,而V、Cr、Nb、Mo、Ta和W溶质原子的偏聚可以有效的强化Zr{10（?）1}晶界。（2）间隙杂质如碳、氢、氧、氮等对锆及锆合金的机械性质扮演着十分重要且复杂的角色。即使是少量杂质原子的偏聚也会显著改变晶界的结合强度,导致晶间脆断甚至材料失效,因此有效地控制杂质原子类型和浓度具有重要意义。为此,通过基于密度泛函理论的第一性原理计算深入研究了非金属杂质原子C、H、O、N偏聚以及它们对Zr{10（?）2}晶界强度的影响规律。结果表明这四种非金属杂质原子在Zr{10（?）2}晶界区域均有明显的偏聚特性。其中C、N、O的偏聚对晶界结构有明显的强化作用,而H的偏聚会削弱晶界的结合强度。更重要的,通过电荷密度和键长分析探究了不同晶界强度效应的潜在机制,结果表明C原子对Zr{10（?）2}晶界的强化效应本质上源于C原子掺杂后显著增强了晶界面附近的电荷密度。（3）通过第一性原理计算结合过渡态搜索理论系统研究了不同金属溶质原子掺杂对氧在Zr晶格中扩散系数的影响规律。在这里,考虑了所有可能稳定存在的氧间隙位点。结果显示,氧原子以绝对的热力学优势优先占据着八面体间隙位点,其次是四面体间隙位点。氧原子的扩散系数与不同间隙位点间的传输能垒密切相关。通常,较小的移动能垒往往对应较大的氧扩散系数。绝大多数溶质原子掺杂可以提高氧原子的扩散速率,其中Bi、Sb、Sn的提高最为明显,仅Ag和Au溶质原子的掺杂降低了氧原子的扩散速率。进一步研究表明,氧原子在Zr晶格中的扩散呈明显的各向异性,其中氧原子沿基面扩散系数D_basal主要依赖于O-C间隙位点间的转变,而氧原子沿c轴的扩散系数D_c主要依赖于T-C间隙位点间的转变。