碳质碎片对氧化石墨烯及石墨烯的电化学性质的影响

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据文献报道采用化学剥离石墨的方法制备的氧化石墨烯表面吸附有大量的氧化碳质碎片,它们对氧化石墨烯的电学性质(如导电性等)有显著的影响。我们的实验发现,在氧化石墨烯还原为石墨烯后,这些碎片依然能够牢固地吸附在石墨烯表面。最有意义的是,这些碳质碎片对还原后的石墨烯的电化学性质,特别是电化学催化性质,亦有显著的影响。有鉴于此,本论文详细地研究了碎片分子的分离及其组成,探讨了它们的存在对化学和电化学两种不同方法合成的石墨烯的电化学性质的影响。本论文主要包含以下两部分内容:(1)我们证明了氧化石墨烯/原位电化学还原的氧化石墨烯(简称石墨烯)修饰电极的电化学性质受这些碳质碎片的影响,我们选取了β-烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH),抗坏血酸(AA),多巴胺(DA),和对乙酰氨基苯酚(AP)作为目标分析物,发现这些碳质碎片对于氧化石墨烯和石墨烯的电催化性质的影响是完全不同的,去掉碳质碎片之后氧化石墨烯的电化学催化性能增强了,而石墨烯去掉碳质碎片之后电催化性能却大大降低。(2)我们还发现化学还原的氧化石墨烯(简称石墨烯)上也吸附有碳质碎片,将碳质碎片与石墨烯分离并将收集的碎片进行了一系列的表征,结果表明碎片主要由一些含氧的芳香族化合物组成。把纯化前后的石墨烯进行对比,发现石墨烯的晶体结构基本没有变化,但纯化后石墨烯上含氧官能团含量降低了。随后通过循环伏安法探究了碳质碎片对石墨烯电化学分析性能的影响,实验证明碳质碎片对抗坏血酸(AA),β-烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH),对乙酰氨基苯酚(AP)和过氧化氢(H2O2)的氧化/还原起到了很大的促进作用。通过与石墨对比,发现去掉这些碳质碎片以后石墨烯并没有比石墨表现出更好的电化学分析性能。
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