L型分子筛的合成及其在甲苯定向氯化反应中的应用

来源 :浙江师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:HIT_Happy
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
对氯甲苯广泛用于医药、染料、农药等行业,对氯甲苯及下游产品的开发,在国民经济发展中具有举足轻重的作用。甲苯直接氯化的生产工艺,所得产品中对氯甲苯产量不高。L型分子筛具有一维十二元环直孔道结构,常被用于吸附分离、直链烃异构化、膜分离、光学材料等方面的研究,研究表明,L型分子筛在甲苯直接氯化反应中表现出良好的对氯甲苯选择性,具有良好的应用前景。本文主要围绕L型分子筛的制备、离子交换改性、提高硅铝比等方面,研究了L型分子筛上的甲苯氯化反应。主要研究内容包括下述四方面:1.通过水热晶化法制备L型分子筛,并利用XRD、SEM、N2吸脱附、NH3-TPD、ICP等手段对所制备产品的晶体结构、形貌、孔结构性质、酸量、硅铝比等进行表征。考察了合成体系中铝源、原料配比、晶化温度、晶化时间、添加剂等条件对结晶度及形貌的影响,成功制备出六棱柱状、盘状、球形等不同形貌的L型分子筛,并成功合成了晶粒大小为500nm的L型分子筛。2.将所制备的小晶粒K-L型分子筛用于以硫酰氯为氯化剂的甲苯氯化反应中,并考察了催化剂用量、反应温度、投料比、保护气氛等因素的影响及催化剂的重复使用性能。K-L型分子筛表现出较好的催化活性及对氯甲苯选择性,对位/位选择性最高可达3.3。L型分子筛回收使用两次后,活性有明显降低,BET比表面积有明显下降,可能的原因是L型分子筛结构受到破坏。3.通过离子交换法用钠离子、锂离子对K-L型分子筛进行改性,对改性后催化剂进行XRD、SEM、N2吸脱附、NH3-TPD、AAS、正丁烷吸附等表征,并将其用于甲苯氯化反应评价中。发现钠离子和锂离子改性均可提高L型分子筛的对氯甲苯选择性,改性后所得钾钠比为8的L型分子筛及钾锂L分子筛均表现出较好的活性和对氯甲苯选择性,前者对位/邻位选择性可高达3.76,后者则可高达3.9。离子改性后的催化剂稳定性较前者有所提高,但使用3次后,活性仍有降低。4.针对催化剂因骨架破坏而失活现象对其进行改性,初步尝试了通过提高合成体系的硅铝比或后处理的方法来提高硅铝比。在合成体系中引入氟离子,所得产物的硅铝比由2.96增至3.06,硅铝比并未有较大提高。通过后处理,催化剂的结晶度下降较多。两种方法并未获得具有高硅铝比的L型分子筛。
其他文献
<正> 2000年我国的城市化率为36.09%,而发达国家的城市化率约为75%。城市化发展水平滞后,制约了经济的可持续发展,推进城市化已成为我国本世纪初全面建设小康社会主要措施之
随着社会经济的快速发展,城轨交通在城市中的普及率大幅提高,城轨系统的耗电量也在不断增加,其节能问题已受到社会各界的广泛关注。应用超级电容储能系统回收列车的再生制动
通过加强管理和采取节能技术措施,实现油田供配电系统优化运行,降低油田供配电线路和变压器的损耗的综合措施。本文将对油田供配电系统的现状进行分析,从而提出节能设计措施
<正>薛晓峰认为,主动适应和引领新常态,必须有敢于担当、锐意进取的新状态;必须有实践创新、奋力争先的新作为;必须进一步汇聚社会各界智慧和力量,形成推动改革发展的强大合
目的探讨125I放射粒子植入治疗肿瘤颈部淋巴结转移的短期疗效评估。资料与方法9例中,食管来源肿瘤2例,乳腺来源肿瘤2例,甲状腺来源肿瘤2例,肺来源肿瘤3例。每例颈部转移淋巴
针对光伏发电的波动性和随机性造成太阳能资源利用率低,光伏企业经济效益较差及其他间接成本高的问题,通过对实际工程的研究,本文提出了储能系统能量时移作用方法。结果表明:
运用法治思维和法治手段推进京津冀一体化,可以最大限度地降低决策失误风险。$$   “京津冀一体化”已经成为舆论热议的热门话题,甚至规划尚未出台,楼市已经预热火爆涨声一片
报纸
目的探讨中轴线距离法(简称中线法)在脊柱侧凸疗效评价中的应用价值。方法选择30例特发性脊柱侧凸患者的脊柱全长片(分别包括穿戴支具治疗前、支具穿戴在身时、以及去支具后
基于社会嵌入的视角,本文揭示了企业在利益相关者网络中的两个基本特征(可见性和脆弱性)对利益相关者压力反应的影响及其冗余资源的调节作用。通过258名MBA学员的问卷调查得
<正>日前有新闻报道,由中国科学技术大学潘建伟院士领衔的量子光学和量子信息团队的陆朝阳、刘乃乐研究小组,在国际上首次成功实现了用量子计算机求解线性方程组的实验,首次