在结晶过程中,使用有效的方法调控晶体的多晶型及形貌对工业生产有着十分重要的意义。本文基于溶液结晶过程,以利奈唑胺和溴虫腈为模型物质,采用实验和模拟相结合的方法,主要研究了利奈唑胺及溴虫腈在溶液结晶过程中涉及的多晶型调控、成核机理以及晶习预测等方面的内容。采用快速降温结晶的方法,研究了溶剂对利奈唑胺结晶过程的影响。研究发现,利奈唑胺在甲醇和乙醇溶剂中结晶得到针状的II晶型;而在乙酸乙酯和乙酸丁酯溶剂中结晶得到片状的IV晶型。采用分子动力学模拟方法揭示了利奈唑胺在不同溶剂中选择性结晶的成核机理:在甲醇溶剂中,利奈唑胺分子间形成了N1H(LZ)···O3(LZ)和CH(LZ)···π(Aromatic-LZ)相互作用,从而促进了利奈唑胺II晶型形成;在乙酸乙酯溶剂中,利奈唑胺分子间通过形成N1H(LZ)···O3(LZ)和CH(LZ)···O(LZ)相互作用而促进了利奈唑胺IV晶型的形成。其次,采用溶析结晶法在乙醇-水体系中制备出了一种溴虫腈新晶型(II晶型)。并利用分子动力学模拟计算,分析径向分布函数的演变特性,以揭示溴虫腈在溶液中的聚集过程及成核机理。结果表明,溴虫腈分子中的苯环和吡咯环之间形成了π(Aromatic-CF)···π(pyrrole-CF)相互作用,这促进了溴虫腈II晶型的形成。在考虑溶剂对晶体形态的影响后,对附着能模型进行了修正,从而较准确的预测出了溴虫腈的晶习特征。